Pierwszy album Gnarls Barkley, St. Elsewhere, miał premierę 24 kwietnia 2006 roku i zadebiutował na szczycie UK Albums Chart. Zgodnie z danymi Nielsen SoundScan, płyta rozeszła się w sumie w ponad 3 milionach kopii w Stanach Zjednoczonych. Promujący album singel "Crazy" stał się pierwszym utworem w historii UK Singles Chart, który zadebiutował na 1. miejscu listy wyłącznie w oparciu o sprzedaż w formie digital download. "Crazy" został również wyróżniony przez magazyn Rolling Stone jako najlepsza piosenka dekady 2000–2009. W marcu 2008 roku wydany został drugi album Gnarls Barkley, zatytułowany The Odd Couple.
Kariera solowa thumb|left|Cee Lo na koncercie Gnarls Barkley w Holandii, w lipcu 2008 roku Współpraca Cee Lo z Aristą okazała się niepodziewanie krótka – wytwórnia zerwała kontrakt z wokalistą, uznając sprzedaż jego dwóch albumów solowych za zbyt niską. Pierwszy z nich, Cee-Lo Green and His Perfect Imperfections, utrzymany był w klimacie wydawnictw Dungeon Family;