W grudniu 1852 r. Aberdeen stanął na czele rządu koalicyjnego składającego się z Peelites i wigów. Za jego urzędowania doszło do zaangażowania Wielkiej Brytanii w wojnę krymską. Aberdeen zrezygnował ze stanowiska w styczniu 1855 r. na skutek niepowodzeń wojennych. W lutym 1855 r. otrzymał Order Podwiązki.
Zmarł w 1860 r. i został pochowany w Stanmore.
Życie prywatne 28 lipca 1805 w Bentley Prior w Londynie poślubił słynną z urody lady Catherine Elizabeth Hamilton (1784–1812), córkę Johna Hamiltona, 1. markiza Abercorn, i Catherine Copley, córki sir Josepha Copleya, 1. baroneta. Małżeństwo to było szczęśliwe, a George darzył żonę głębokim uczuciem. Nigdy nie doszedł do siebie po jej śmierci. George i Catherine mieli razem syna i trzy córki. Wszystkie dzieci zmarły w dzieciństwie.