W 1956 roku zrezygnował z mandatu poselskiego (który objął po nim Jisra’el Kargman), i w latach 1956–1960 pełnił obowiązki przewodniczącego Komitetu Wykonawczego Agencji Żydowskiej.
Prezydent Izraela thumb|Zalman Szazar i kanclerz Niemiec Konrad Adenauer, maj 1966 Po śmierci 23 kwietnia 1963 roku prezydenta Jicchaka Ben Cewi, pojawiła się potrzeba wybrania nowego prezydenta Izraela. W wyborach przeciwko Zalmanowi Szazar wystartował były minister handlu i przemysłu Perec Bernstein. Szazar zdecydowanie wygrał w pierwszej turze wyborów i 21 maja 1963 został 3. Prezydentem Izraela. W dniu 26 marca 1968 roku ponownie wygrał w wyborach i został prezydentem na drugą kadencję.
Podczas jego kadencji przeniesiono siedzibę prezydenta do jej obecnej lokalizacji przy ulicy HaNasi w Jerozolimie. Rezydencja została przekształcona w centrum comiesięcznych spotkań intelektualistów, naukowców i pisarzy. Szazar podejmował duże wysiłki na rzecz realizacji projektu badania Żydów w diasporze. Projekt ten realizowano we współpracy z Uniwersytetem Hebrajskim w Jerozolimie. Szazar w przeciwieństwie do wielu izraelskich polityków, pozostał wierny religii. W jego rezydencji wybudowano synagogę, w której zawsze odbywały się nabożeństwa w szabat i święta żydowskie. Utrzymywał kontakty z ruchem chasydzkim.