żona Elwira z synem (który zmarł podczas podróży) i Ademar z Monteil, legat papieski. Zignorował prośby swojej bratanicy – Filipy (prawowitej władczyni Tuluzy i żony Wilhelma X, księcia Akwitanii), żeby przekazać jej władzę, i zostawił w hrabstwie swojego najstarszego syna – Bertranda, żeby on rządził w jego imieniu. Poprowadził Prowansalczyków do Durrës, a następnie na wschód do Konstantynopola tą samą trasą, którą wybrał Boemund de Hauteville), gdzie dołączył do pozostałych krzyżowców. Z uwagi na swój majątek i charyzmę szybko stał się jednym z głównych przywódców wyprawy. Pod koniec kwietnia 1097 r. był jedynym przywódcą krucjaty, który nie złożył przysięgi wierności cesarzowi bizantyjskiemu Aleksemu I Komnenowi. Zamiast tego Rajmund złożył przysięgę przyjaźni i zaoferował swoje wsparcie przeciwko Boemundowi, który był wspólnym wrogiem obu władców.