Największy sukces odniósł jednak w duecie z Alexem Turnerem jako The Last Shadow Puppets, zdobywając szczyty list przebojów z albumami The Age of the Understatement (2008) oraz Everything You've Come to Expect (2016).
Kariera solowa Wczesną wiosną 2009 roku, po ostatniej trasie z The Rascals, Miles Kane opuścił zespół, aby skupić się na karierę solowej. Podpisał kontrakt z Columbia Records i rozpoczął nagrania z producentami Danem Careyem oraz Danem the Automatorem, znanym ze współpracy z Gorillaz i Kasabian.
Colour of the Trap (2010–2012) Jego debiutancki singiel „Inhaler” ukazał się w listopadzie 2010 roku, a kolejne single – „Come Closer” i „Rearrange” – zapowiadały debiutancki album zatytułowany Colour of the Trap, który został wydany 9 maja 2011 roku. Płyta ta powstała przy udziale znanych artystów, w utworze „My Fantasy” w chórkach zaśpiewał Noel Gallagher, piosenka „Happenstance” była duetem z francuską aktorką Clémence Poésy, a połowę materiału współtworzył Alex Turner.