Kariera trenerska Zaraz po zakończeniu kariery piłkarskiej Gílson Nunes został trenerem. W latach 1979–1981 był asystentem trenera w CR Vasco da Gama. W latach 1981–1983 trenował w Zjednoczonych Emiratach Arabskich klub Al-Wasl Dubaj. Z Al-Wasl dwukrotnie zdobył mistrzostwo ZEA w 1982 i 1983. W 1983 prowadził olimpijską reprezentację Brazylii, z którą zdobył brązowy medal Igrzysk Panamerykańskich. W 1984 prowadził Amérikę Rio de Janeiro. W Américe 29 stycznia 1984 w wygranym 2-1 meczu Cruzeiro EC Gílson Nunes zadebiutował w I lidze brazylijskiejhttps://web.archive.org/web/20100115114747/http://futpedia.globo.com/campeonatos/campeonato-brasileiro/1984/01/29/cruzeiro-1-x-2-america-rj Debiut trenerski.
W latach 1985–1987 prowadził reprezentację Brazylii do lat 20, z którą zdobył młodzieżowe Mistrzostwo Świata. W 1989 był asystentem selekcjonera reprezentacji Brazylii Sebastião Lazaroniego. W latach 1989–1990 ponownie prowadził Al-Wasl. Po powrocie do Brazylii trenował m.in. Fluminense FC, Náutico Recife, EC Bahia i Sport Recife. W 1995 był selekcjonerem reprezentacji Maroka.