Podczas 4-letniego pobytu w Niemczech nie zaniedbał nauki i systematycznie uczęszczał na specjalne wieczorowe wykłady w europejskiej filii Uniwersytetu Marylandzkiego.
W latach 1954–1956 uczęszczał do Instytutu Technologii Sił Powietrznych (Air Force Institute of Technology) w Wojskowej Bazie Lotniczej Wright-Patterson niedaleko Dayton w Ohio. Instytut ukończył z tytułem inżyniera aeronautyki. Kilka następnych lat spędził w Wojskowej Bazie Lotniczej w Edwards w Kalifornii, gdzie pracował w charakterze pilota doświadczalnego.
Astronauta Cooper był jednym ze 110 pilotów doświadczalnych, którzy uczestniczyli w naborze pierwszej grupy amerykańskich astronautów przewidzianych do lotów w ramach programu Mercury. 2 kwietnia 1959 wraz z sześcioma innymi astronautami oficjalnie został członkiem zespołu zwanego „Mercury Seven” lub „Original Seven”.
Podczas pierwszych dwóch załogowych lotów programu Mercury, tj. Mercury 6 i Mercury 7 Cooper (jako CapCom) utrzymywał kontakt radiowy z astronautami przebywającymi na orbicie. W czasie lotu Mercury 8 – 27 czerwca 1962 – był dublerem Wally’ego Schirry.