Na jednym z pierwszych występów Calvi została zauważona przez eks-gitarzystę grupy The Coral Billa Ryder-Jonesa, który namówił Laurence’a Bella z Domino Records do podpisania z nią kontraktu płytowegoDomino | Artists | Anna Calvi. Wsparcia Annie Calvi udzielił również Brian Eno, który usłyszał o niej od znajomego. Od tego czasu wielokrotnie opisywał ją jako „nową Patti Smith”BBC – Sound of 2011 – Anna Calvi.
W roku 2010 Calvi supportowała grupy: Interpol, podczas jej tournée po Wielkiej Brytanii, oraz Arctic Monkeys (której wydawcą jest również Domino Records)Anna Calvi Announces Details Of Debut Album | Gigwise. Nick Cave zaprosił Calvi do supportowania grupy Grinderman podczas europejskiej trasy koncertowej w październiku 2010 roku.
W wieku siedemnastu lat dokonała coming-out wyznając, że jest lesbijką. W 2021 roku urodziła syna, którego wychowuje wspólnie ze swoją partnerką.
Album Anna Calvi Debiutancki album Calvi (o tym samym tytule) został wydany w Wielkiej Brytanii i reszcie Europy przez wytwórnię Domino Records 17 lutego 2011 r. Album odniósł sukces na europejskim rynku (miejsce 17. we Francji; 33. w Austrii; 40. w Szwajcarii;