W latach 1967–1969 był perkusistą zespołu Psy Free (z Alexem Contim na gitarze i Jo Schumannem na organach). W tym czasie zaczął odwiedzać Zodiac Club, który przez pewien czas przyciągał młodych, żądnych przygód twórców z Berlina Zachodniego. Modny sklep w piwnicy pod Schaubühne na Hallesches Ufer przyciągał zwłaszcza tych muzyków którzy chcieli spróbować nowych rzeczy. Schulze pewnego wieczoru spotkał Edgara Froese, który zaproponował mu współpracę ze swoim zespołem Tangerine Dream. Jesienią 1969 roku został członkiem zespołu biorąc udział (jako Claus Schultze) w nagraniu jego debiutanckiej płyty, Electronic Meditation na której grał na instrumentach perkusyjnych. Eksperymentował też z taśmami w domu: „Przewijałem taśmy w przód i w tył, wycinałem je i sklejałem z powrotem. Odtwarzałem te taśmy na koncertach z Tangerine Dream. Nie spodobało się to moim kolegom z zespołu. Więc opuściłem zespół”. Przełomowe znaczenie dla rozwoju muzycznego Schulzego miała wizyta w Electronic Beat Studio w Berlinie-Wilmersdorfie, gdzie szwajcarski muzyk awangardowy Thomas Kessler i jego uczniowie zgłębiali możliwości struktur kompozycyjnych. Pewnego dnia Kessler podarował młodym muzykom syntezator EMS Synthi A, który przywiózł z Londynu i który był prawdopodobnie pierwszym tego typu egzemplarzem w Berlinie.