Phase One: Celebrity Takedown Gorillaz zadebiutował w 2000 minialbumem Tomorrow Comes Today. Wkrótce później otwarto stronę internetową www.gorillaz.com, która przedstawiała Kong Studios, czyli studio nagraniowe i zarazem dom członków Gorillaz. Zespół zdobył popularność wydając 5 marca 2001 singel Clint Eastwood. Wkrótce potem (26 marca 2001) ukazał się pierwszy album studyjny, zatytułowany Gorillaz. Promowały go jeszcze trzy single: 19/2000, Rock the House i Tomorrow Comes Today. Dwa ostatnie cieszyły się dużą popularnością w Wielkiej Brytanii, podczas gdy Clint Eastwood i 19/2000 odnosiły sukcesy w Stanach Zjednoczonych. Utwór 19/2000 został umieszczony na ścieżce dźwiękowej gry komputerowej FIFA 2002. Pod koniec roku 2001 zespół nagrał razem z D12 (bez udziału Eminema) piosenkę potępiającą ataki z 11 września 2001. Nosiła tytuł 911 i towarzyszył jej trzydziestosekundowy miniklip. W tym samym czasie wydano album G-Sides na rynku japońskim. Była to kompilacja stron B singli z pierwszego albumu (utwory, które nie zmieściły się na tamtym albumie). Niedługo potem odbył się pierwszy koncert Gorillaz – zespół pojawił się na Brit Awards 2002 jako animacje wyświetlane na wielkich ekranach. Wykonano utwór Clint Eastwood, przy którym rapował zespół Phi Life Cypher.