W latach 1958–1960 pracował w Operze we Frankfurcie, od 1960 w Bayerische Staatsoper w Monachium, w 1962 przez jeden sezon także w Operze Wiedeńskiej. Pierwszą rolą Wunderlicha w Monachium był Hrabia Almaviva w Cyruliku sewilskim, z Eriką Köth w roli Rozyny. Jako Basilio wystąpił Hans Hotter, Figarem był Hermann Prey, z którym Wunderlich przyjaźnił się odtąd osobiście. W Monachium wykonywał najczęściej role mozartowskie, występował m.in. jako Alfredo (Traviata), Leński (Eugeniusz Oniegin) Christoph w Die Verlobung in San Domingo (prapremiera opery Wernera Egka, 1963); w Wiedniu w roli tytułowej w operze Palestrina.
W Covent Garden wystąpił tylko raz, w 1965 roku jako Don Ottavio (Don Giovanni). Dwa tygodnie przed śmiercią wystąpił na Festiwalu w Edynburgu – pochodzi z niego słynne nagranie cyklu pieśni Dichterliebe (Miłość poety) op. 48 Roberta Schumanna. W Edynburgu występował także w tym samym czasie, wraz z operą stuttgarcką, jako Tamino – miała to być jego ostatnia rola.