W tym czasie nagrał też kilka solowych singli m.in. You can’t fool me again, Here comes the judge i Can’t blame the youth rozliczających kolonizatorów i krytykujących system edukacyjny na Jamajce, który za bohaterów każe uznawać ludzi przez wieki żyjących z niewolniczej pracy mieszkańców wyspy. W tym czasie Tosh współpracował też z Lee Perrym i U-Royem, z którymi nagrał utwór Black Dignity.
W 1974 Peter Tosh i Bunny Livingston po wydaniu dwóch płyt dla dużej wytwórni płytowej Island Records, odeszli z zespołu. Powodem były kłótnie z właścicielem wytwórni Chrisem Blackwellem – m.in. nie mogli zrozumieć dlaczego na okładce płyty zamiast The Wailers pojawiła się nazwa Bob Marley & The Wailers.
Jego pierwszy solowy album Legalize It ukazał się w 1976. Tytułowy utwór szybko stał się światowym przebojem, piętnował on hipokryzję władz zakazujących palenia marihuany w kraju, w którym ok. 70% mieszkańców wywodzących się ze wszystkich grup społecznych (od robotnika do prawnika) przyznaje, że używa marihuany. Następna płyta Equal Rights wyrażała jego radykalne poglądy zarówno osobiste jak i społeczne. Wzywa na niej do czynnej walki z niesprawiedliwością (Equal rights, Get up, stand up) i nie ulegania żadnym kompromisom (I’am that I’am).