Pod przewodnictwem Nyerere, organizacja forsowała pokojowe metody walki o niepodległość, postulowała również harmonię rasową, równość społeczną, odrzucenie plemienności i wszelkich form dyskryminacji rasowej czy etnicznej. W 1955 i 1956 roku wygłosił przemowy przez zgromadzeniem ONZ w Nowym Jorku. Administracja brytyjska odrzucała jego niepodległościowe żądania, jednak Nyerere stał się dzięki nim rozpoznawalny i został najbardziej wybitnym politykiem niepodległościowym Tanganiki.
Po uzyskaniu niepodległości thumb|240px|Julius Nyerere i prezydent USA John F. Kennedy w 1963 roku thumb|240px|Julius Nyerere z prezydentem USA Jimmym Carterem i pierwszą damą Rosalynn Carter, w Waszyngtonie 1977 roku Administracja brytyjska mianowała go członkiem Rady Legislacyjnej Tanganiki. Zrezygnował z uczestnictwa w niej w 1957 roku w proteście przeciwko spowolnieniu procesu niepodległościowego. W wyborach w 1958–59 jego ugrupowanie zdobyło dużą liczbę miejsc w Radzie Legislacyjnej. W kolejnych wyborach w sierpniu 1960 roku, jego organizacja zdobyła 70 z 71 miejsc w Zgromadzeniu Ustawodawczym Tanganiki. We wrześniu 1960 roku Tanganika uzyskała samorząd, a Nyerere został premierem. Niepodległość kraju została nadana przez Brytyjczyków 9 grudnia 1961 roku, Nyerere pozostał na stanowisku premiera.