My Chemical Romance podpisali kontrakt z wytwórnią Eyeball Records i grali w tym samym studiu, co Pencey Prep i Thursday. Tam spotkali Franka Iero, wokalistę i gitarzystę zespołu Pencey Prep, który po rozpadzie Pencey Prep na przełomie 2001 i 2002, kilka dni przed nagraniem debiutanckiego albumu zespołu, dołączył do MCR jako drugi wokalista i gitarzysta rytmiczny. Po trzech miesiącach od powstania nagrali swój pierwszy album pt. I Brought You My Bullets, You Brought Me Your Love, który wydali 23 lipca 2002. Ich producentem był wokalista zespołu Thursday, Geoff Rickley. Album odniósł sukces na scenie undergroundowej. Z kolei kilka większych wytwórni złożyło im oferty, by podpisali kontrakt. Członkowie zespołu twierdzili, że obawiają się utraty swobody tworzenia, ale ostatecznie podpisali kontrakt z Reprise Records.
Przełom (2003–2006) Zespół w 2003 zaczął pracować nad materiałem na kolejny album. Efektem prac była płyta pt. Three Cheers for Sweet Revenge, którą wydali w 2004 i za której wysoką sprzedaż uzyskali certyfikat platynowej płyty. Wydawnictwo promowali singlami: „I’m Not Okay (I Promise)”, „Helena” i „The Ghost of You”. Miejsce Matta Pelissiera w tym czasie zajął nowy perkusista, Bob Bryar.