W tym samym roku Árni Magnússon ukończył studia, ale bardziej interesowały go wczesna historia Skandynawii i jej literatura. Zaraz po zakończeniu nauki wyjechał na Islandię, by uporządkować sprawy po śmierci ojca, który zmarł w poprzednim roku. W tym czasie zbierał także dla Bartholina islandzkie manuskrypty, ale większość z odkrytych prac zachował dla siebie, rozpoczynając tworzenie własnej kolekcji. Zimę 1685/1686 przymusowo spędził na Islandii z powodu braku statków płynących do Danii; okres ten spędził ucząc się technik kopiowania tekstu. Następne cztery lata spędził z Bartholinem, tłumacząc stare teksty na łacinę, oraz powiększając własną kolekcję. Odbywał podróże po Norwegii, Szwecji i Islandii, by kolekcjonować książki i manuskrypty. W 1697 roku został sekretarzem tajnych archiwów, a w 1701 roku profesorem filozofii i wczesnej historii Danii. Od 1702 do 1710 roku przebywał na Islandii z misją mającą ocenić kondycję ekonomiczną wyspy. W tym czasie spędził także wiele czasu na zbieraniu islandzkich manuskryptów. Dwukrotnie też wyjeżdżał wtedy do Danii. Pierwszy raz zimą 1705-1706. Także zimę 1708-1709 spędził w Kopenhadze, a 16 maja 1709 roku ożenił się z Dunką Mette Jensdatter Fischer, 19 lat od niego starszą wdową.