Po powrocie do Wielkiej Brytanii wyjednała u rodziny kurs językowy w Monachium. Tam w 1934 zaczęła studiowanie historii sztuki. W tym czasie zaangażowała się w działalność na rzecz porozumienia niemiecko-brytyjskiego. Jej fascynacja nazizmem zwróciła uwagę Hitlera, który za pośrednictwem jej, jej siostry i ojca szukał kontaktów z warstwami przywódczymi Wielkiej Brytanii, w tym Winstonem Churchillem. Także Hitler był zafascynowany Brytyjką, zwracając uwagę na drugie imię Mitford, Valkyrie, które oznaczało nordycką boginię zwycięstwa, oraz miejsce, w którym jej matka zaszła w ciążę – w Kanadzie. Dodatkowo jej dziadek był tłumaczem prac Houstona Stewarta Chamberlaina, teoretyka i orędownika teorii rasowej, którego tezy stały się inspiracją dla Mein Kampf.
Unity Mitford zaczęła się pojawiać na nazistowskich pochodach i manifestacjach (m.in. Igrzyska Olimpijskie w Berlinie, wcielenie Austrii do Rzeszy), co było szeroko komentowane w Wielkiej Brytanii. Po napisanym przez nią liście otwartym, w którym straszyła wizją żydowskiego zagrożenia i podnosiła hasło Anglii dla Anglików, została powszechnie potępiona.