W latach 1953–1959 Rainer żył i pracował w opuszczonej, pozbawionej mebli willi jego rodziców w Gainfarn przy Bad Voslau, 25 kilometrów na południe od Wiednia. Tam rozpoczął serię prac zwanych ‘redukcjami’, które stanowiły pierwszą fazę jego słynnych Ubermalungen (przemalowań). We wrześniu 1959 założył razem z Ernstem Fuchsem oraz Friedrichem Hundertwasser, tak zwane „Pinatorium” jako „Krematorium do Spopielenia Akademii”.
Od roku 1963 Rainer pracował w Berlinie (Zachodnim), w Monachium i Kolonii. W 1966 r. uzyskał nagrodę rządu austriackiego dla grafików. W 1967 r. przeprowadził się do dużej pracowni przy ulicy Mariahilfer w Wiedniu. Rok później w wiedeńskim Muzeum XX Wieku (obecnie mumok) odbyła się jego pierwsza retrospektywa. thumb|odznaczenie W 1974 r. zamierzano wręczyć Rainerowi artystyczną nagrodę miasta Wiedeń, jednak pojawił się na ceremonii wręczenia nagród w związku z czym ostatecznie nie przyznano mu jej. W 1977 r. brał udział podczas festiwalu Documenta 6, rok później reprezentował Austrię na Biennale Weneckim. W roku 1981 objął stanowisko profesora na wiedeńskiej Akademii Sztuk Pięknych i został wykładowcą Akademii Sztuk w Berlinie. W 1995 r. na własne życzenie przeszedł na emeryturę po tym, jak obcy wdarli się do jego pracowni, aby zniszczyć jego obrazy.