W styczniu 1941 roku po nieudanej próbie dokonania zamachu stanu zostało jednak zdelegalizowane.
Główne elementy ideologii ugrupowania to antysemityzm, rasizm, nacjonalizm, kult przywódcy, mistycyzm i antykomunizm. Mistycyzm gwardii odwoływał się do tradycji Rumuńskiego Kościoła Prawosławnego. Symbolem organizacji była początkowo swastyka, potem czarny potrójny krzyż na zielonym tle w kształcie krzyża tzw. „Krzyż Michała Archanioła” (rum. Crucea Arhanghelului Mihail). Wyróżnikiem jej były zielone koszule (rum. Cămășile verzi). Organizacja utrzymywała żywe kontakty z NSDAP, faszystami włoskimi i polskim ugrupowaniem RNR Falanga.
W 1937 roku organizacja liczyła sobie około 270 000 członków i była trzecim co do wielkości ruchem faszystowskim w Europie w latach trzydziestych.
Żelazna Gwardia prowadziła działalność terrorystyczną, m.in. mordując dwóch premierów Rumunii: Iona Dukę (29 grudnia 1933) i Armanda Călinescu (21 września 1939). W 1940 roku, w okresie sprawowania władzy, zamordowała także kilkudziesięciu polityków opozycji w tym Nicolae Iorgę i Virgila Madgearu. Organizowała pogromy i prześladowania Żydów w czasie II wojny światowej.