23 lipca 2014 roku został wypożyczony na sezon 2014/15 do Paris Saint-Germain. Łącznie na wypożyczeniu wystąpił w 16 spotkaniach, strzelił jedną bramkę oraz zaliczył 7 asyst.
1 lipca 2015 roku został permanentnie wykupiony przez PSG, za kwotę łącznie ponad 10 mln euro. W debiucie w lidze mistrzów wystąpił w wygranym spotkaniu z ukraińskim Szachtarem Donieck. Aurier zdobył bramkę na 1:0. Ostatecznie mecz zakończył się wynikiem 3:0.
W klubie spędził ponad dwa lata, gdzie rozegrał 65 spotkań, strzelił 4 bramki i zaliczył 15 asystSerge Aurier Stats, Goals, Appearances - Ligue 1. Dwukrotnie został mistrzem Francji, trzykrotnie sięgnął po Puchar Francji oraz Puchar ligi Francuskiej i czterokrotnie po superpuchar FrancjiSerge Aurier trophies list - AiScore.
31 sierpnia 2017 roku został sprzedany za kwotę około 23 mln funtów do angielskiego klubu Tottenham Hotspur. Debiut w Premier League zaliczył w zremisowanym meczu przeciwko Swansea City (0:0). W sezonie 2017/18 wystąpił w 24 spotkaniach, strzelił 2 bramki i zaliczył 3 asysty. Łącznie w Tottenhamie w ciągu ponad czterech lat wystąpił w 110 meczach, gdzie strzelił 8 bramek i zdobył 17 asystSèrge Aurier Football Statistics - Premier League.