Ojciec Alfonsa, Ferdynand, przyjmował przez wiele lat hołd od Toledo w zamian za ochronę przed muzułmańskimi rywalami.
Alfons za pomoc zażądał wygórowanej ceny, a Al-Kadar stał się marionetką w rękach swego protektora. W 1084 prawdopodobnie uznał, że nie utrzyma dłużej Toledo i zaproponował oddanie Alfonsowi bezpośredniego panowania nad swoim taifatem w zamian za pomoc w ucieczce do Walencji. Wrogowie Al-Kadera nie chcieli jednak oddać miasta, w związku z czym nastąpiło oblężenie. W 1085 roku Alfons VI wkroczył do Toledo jako jego władca. Wkrótce uczynił Toledo stolicą swego królestwa i dla miasta rozpoczął się okres rozkwitu.
Alfons, który mieszkał w Toledo, gdy było ono jeszcze stolicą taifatu, pozostawił je miastem otwartym, podczas gdy niektóre z dawnych taifatów pod panowaniem przybyłych z Afryki Almorawidów zaczęły okazywać wrogość zamieszkującym tam od wieków Żydom i chrześcijanom, w związku z tym wielu z nich uciekło właśnie do Toledo. W 1088 roku Toledo stało się główną siedzibą Kościoła katolickiego na Półwyspie Iberyjskim. Bogata spuścizna arabsko-islamska, którą zastali w Toledo nowi przybysze, była kultywowana również dzięki wsparciu pozostałych w mieście muzułmanów (Alfons nie zamknął tamtejszego meczetu).