Drugim okresem rozwoju szkoły w Toledo był okres panowania Alfonsa X Mądrego (XIII w.). Księgi tłumaczono docelowo na język kastylijski, a nie na łacinę jak poprzednio, co wynikało z tworzenia się podstaw współczesnego języka hiszpańskiego. Za czasów Alfonsa X język hiszpański (kastylijski) zaczął zastępować wcześniej panującą łacinę. Alfons X zwołał kolegium wybitnych astronomów, które stworzyło Tablice alfonsyńskie (Tablas alfonsíes), dotyczące konstelacji gwiezdnych i ruchów gwiazd na podstawie wcześniejszych Tablic toledańskich.
W okresie tym w formie parafrazy powstały pierwsze obszerne tłumaczenia Pisma Świętego na średniowieczny kastylijski: Biblia Prealfonsina przechowywana w klasztorze Escorial oraz Biblia Alfonsina ukończona w 1280.
Dorobek Szkoła w Toledo stanowiła istotny ośrodek życia intelektualnego w średniowieczu. Obok Sycylii była głównym źródłem przekładów tekstów arabskich i żydowskich dla filozofów łacińskiego Zachodu. Stąd filozofia muzułmańska i żydowska promieniowały na zachodnioeuropejską filozofię średniowieczną. Liczne przekłady dzieł dzieł starożytnych dokonane przez tłumaczy z Toledo ufundowały podstawy pod renesans XII wieku.