Zaczęła wtedy korzystać z pseudonimu Charli xcx, pochodzi on od nicku, którego używała, gdy była młodsza, w aplikacji MSN Messenger. Powiedziała później, że wybrała ten pseudonim, „ponieważ wygląda fajnie i brzmi chwytliwie”. Według niej inicjały „XCX” nie oznaczają nic szczególnego, a po prostu reprezentują wszystko, co do tej pory stworzyła. Mimo że jej debiut nigdy nie został oficjalnie wydany, wytwórnia Orgy Music opublikowała dwa single promocyjne: „¡Franchesckaar!” i „Emelline”/„Art Bitch”. Charli od tamtego czasu często wyrażała dezaprobatę co do swojej początkowej twórczości.
W wieku 18 lat przeprowadziła się do Londynu, by studiować sztuki piękne na Slade School of Fine Arts przy UCL, zrezygnowała na drugim roku.
Kariera
2010-2011: Początki kariery mały|Charli XCX podczas trasy koncertowej „Crash Tour” W 2010 podpisała kontrakt z Asylum Records, lecz szybko zrezygnowała z dalszego tworzenia muzyki. Później opisywała to jako stracony okres. W maju 2011 wydała swój pierwszy od blisko trzech lat singiel „Stay Away”, a następnie w listopadzie kolejny, „Nuclear Seasons”, oba wyprodukowane przez popularnego producenta Ariela Rechtshaida i wydane wyłącznie w Wielkiej Brytanii. Single przykuły uwagę portalu Pitchfork Media, w którym zdobyły wyróżnienie dla najlepszych nowych utworów muzycznych.