Rola Harley Quinn i dalsze sukcesy 2016 rok rozpoczął się dla Robbie premierą filmu Whiskey, Tango, Foxtrot, gdzie wystąpiła wraz z Tiną Fey, Martinem Freemanem i Billym Bobem Thorntonem.. W tym samym roku, w kinach pojawiły się jeszcze dwa filmy z udziałem Robbie. Pod koniec czerwca w kinach pojawił się Tarzan: Legenda, gdzie aktorka wcieli się w ukochaną Tarzana – Jane Clayton. Najbardziej oczekiwaną premierą roku, był film z uniwersum DC Comics – Legion samobójców. Widowisko z plejadą gwiazd światową premierę miało 3 sierpnia 2016 roku.. Margot pojawiła się w filmie jako Harley Quinn, czyli dziewczyna Jokera. Film zarobił ponad 745 milionów dolarów przy budżecie 175 milionów dolarówSuicide Squad – boxofficemojo.com.. Pomimo sukcesu kasowego, Legion samobójców zebrał słabe oceny krytyków, którzy za mocne strony filmu uznali jedynie obsadę i sceny humorystyczneThe Critics Must Be Crazy: ‘Suicide Squad’ Is Wicked Fun.. W 2018 roku została nominowana do Oscara za rolę w filmie Jestem najlepsza. Ja, Tonya w kategorii „najlepsza aktorka pierwszoplanowa”.