Casting W listopadzie 2012 roku ujawniono, że Joel Edgerton, Jack Huston, Jim Sturgess, Eddie Redmayne i Lee Pace są brani pod uwagę do roli Petera Quilla. Wśród kandydatów znaleźli się również: Zachary Levi, Joseph Gordon-Levitt i Michael Rosenbaum. W lutym 2013 roku poinformowano, że Chris Pratt otrzymał tę rolę. W marcu ujawniono, że Dave Bautista zagra Draxa. Rozważano do tej roli również , i Jasona Momoę. W kwietniu rozmowy w sprawie roli w filmie rozpoczęli Zoe Saldaña i Pace. Jeszcze w tym samym miesiącu potwierdzono angaż Saldany w roli Gamory, a do obsady dołączyli Michael Rooker jako Yondu oraz Ophelia Lovibond. Rolę Gamory początkowo zaproponowano Amandzie Seyfried, jednak aktorka odmówiła ze względu na uciążliwą charakteryzację i nie wierzyła w sukces komercyjny filmu.

W maju do obsady dołączyły Glenn Close jako Nova Prime i Karen Gillan. W tym samym miesiącu negocjacje ze studiem rozpoczął John C. Reilly. Studio również rozważało angaż Hugh Lauriego, Alana Rickmana i Kena Watanabe. W następnym miesiącu poinformowano, że w filmie wystąpią Reilly jako Rhomann Dey i Benicio del Toro. W lipcu ujawniono, że Pace zagra Ronana, del Toro wystąpi jako Kolekcjoner, a Gillan wcieli się w Nebulę. Do obsady dołączył również Djimon Hounsou jako Korath.