W październiku 2010 roku Jonghyun był jednym z dwudziestu idoli z różnych południowokoreańskich zespołów, którzy nagrali piosenkę „Let’s Go” promującą szczyt G20 w Seulu, w 2010 roku. W listopadzie roku Jonghyun wraz z Jayem Kim (z TRAX), Kyuhyunem (z Super Junior) i piosenkarzem Jinho, utworzyli grupę projektową SM the Ballad założoną przez S.M. Entertainment, która skupiała się bardziej na balladach i R&B. Grupa wydała swój debiutancki minialbum Miss You 29 listopada 2010 roku. Zadebiutował 28 listopada 2010 roku w programie Inkigayo z promującym płytę utworem „Miss You”. Promowali także kolejny singel z płyty „Hot Times”.
W czerwcu 2011 roku Jonghyun pojawił się w programie Immortal Songs 2 stacji KBS, konkursie telewizyjnym, podczas którego piosenkarze wykonują nowe wersje starych piosenek sławnych muzyków. Jonghyun wygrał pierwszą rundę i pokonał swojego kolegę z wytwórni, Yesunga z Super Junior, ale opuścił program z powodu napiętego harmonogramu. Sam program znalazł się później pod ostrzałem widzów, którzy twierdzili, że metoda eliminacji programu jest zbyt surowa.