Zbiory W momencie otwarcia jej zbiory liczyły ponad 4 tys. woluminów. Podzielone je na część stałą i "ruchomą". Oznaczało to, że część książek po złożeniu kaucji i depozytu można było wypożyczyć w lokalu biblioteki, a druga część "ruchoma" podróżowała poza Chicago i była udostępniana przez lokalne towarzystwa. Mogły one na trzy miesiące wypożyczyć książki. Koszt przesyłki był pokrywany przez lokalne towarzystwo, a koszt zwrotu pokrywała biblioteka. Książki były wysyłane w specjalnie na ten cel przygotowanej skrzyni. Za wypożyczenie książek i zwrot przez jego członków odpowiadało lokalne towarzystwo, które musiało podpisać specjalną deklarację, wybrać bibliotekarza na którego adres były wysyłane książki i dbać o terminowy ich zwrot. Oryginalna biblioteka to książki oprawione w czarną skórę z wytłoczoną pieczęcią Związku Polskiego Rzymskokatolickiego. Zachowały się do dziś w zbiorach biblioteki i są przechowywane jako osobna kolekcja.
Zbiory biblioteki liczą 51 000 woluminów i pochodzą głównie z darowizn, około 20% z zakupów i 10% z wymiany. Składają się na nie książki w języku polskim takie jak: encyklopedie, słowniki, albumy i biografie, publikacje z historii, literatury i sztuki i inne. Większość księgozbioru to beletrystyka dla dorosłych, młodzieży i dzieci.