W 1897 ponownie zajął się polityką. W tym samym roku został wybrany 45. burmistrzem Detroit jako następca Williama Richerta. To stanowisko obejmował przez cztery kolejne kadencje do roku 1905. W czasie jego zarządu miasto Detroit obchodziło uroczystość dwieście-lecia. W 1901 Maybury został uhonorowany przez francuski rząd tytułem "Chevalier of the Legion of Honor of France". Pod jego rządem: znacznie rozszerzono sieć kanalizacyjną, postawiono więcej oświetlenia publicznego jak i ulic i chodników, powiększono parki publiczne oraz place zabaw, jak również zoo "Belle Isle Aquarium".
W roku 1898, Maybury nagrodził Henriego Forda patentem za zbudowanie gaźnika.
Do końca swego życia, Maybury był kawalerem. Maybury zmarł 6 maja 1909 w Detroit. Pogrzebany został na cmentarzu Elmwood (Elmwood Cemetery; również w Detroit), jego ciało spoczęło w grobowcu rodzinnym. mały|Posąg byłego burmistrza w parku Grand Circus, Detroit|left|220x220px
Dla upamiętnienia śmierci burmistrza wybudowano w Grand Circus Park jego posąg za $22,000, którego wykonania podjął się Adolph Alexander Weinman. Sponsorem posągu została polityczna grupa przyjaciół Mayburiego, na czele której stał Fowle.