Wcześniej, po Geoffreyu Hurście w meczu z RFN w finale w 1966 roku i Garym Linekerze w meczu z Polską w 1986 roku, zdobył trzy bramki. Strzelił szóstego gola z rzutu karnego w meczu 1/8 finału Anglii z Kolumbią zremisowanego 1:1, gdzie po dogrywce w serii rzutów karnych strzelił pierwszą jedenastkę gdzie Anglia wygrała 4–3; był to pierwszy raz, kiedy Anglii udało się wygrać serię rzutów karnych na Mistrzostwach Świata. Kane nie zdobył już żadnej bramki w pozostałych meczach w półfinałowym przegranym 1:2 z Chorwacją, i w meczu o trzecie miejsce przegranym 0:2 z Belgią. Z sześcioma golami strzelonych podczas turnieju zapewniło mu króla strzelców dla najlepszego strzelca Mistrzostw Świata. Został pierwszym Anglikiem, który zdobył tę nagrodę od czasu, gdy Gary Lineker dokonał tego w 1986 roku.
Na Mistrzostwach Europy 2020 29 czerwca 2021 w meczu 1/8 finału strzelił drugiego gola Niemcom, był to jego pierwszy gol w turnieju wygranym 2:0. 3 lipca w ćwierćfinale w meczu z Ukrainą strzelił kolejne dwa gole gdzie Anglia wygrała 4:0.