Po agresji III Rzeszy i ataku ZSRR na Polskę został aresztowany przez Sowietów jako cywil. Był przetrzymywany w obozie w Kozielsku. Wiosną 1940 został przetransportowany do Katynia i rozstrzelany przez funkcjonariuszy Obwodowego Zarządu NKWD w Smoleńsku oraz pracowników NKWD przybyłych z Moskwy na mocy decyzji Biura Politycznego KC WKP(b) z 5 marca 1940. Ofiary tej zbrodni grzebano w bezimiennych mogiłach zbiorowych w miejscu, w którym od 28 lipca 2000 roku mieści się oficjalnie Polski Cmentarz Wojenny w Katyniu. Jego ciało zidentyfikowano podczas ekshumacji prowadzonych przez Niemców w 1943 pod numerem 1906. Przy zwłokach Zygmunta Bugajskiego zostały odnalezione: legitymacja urzędnicza, pismo urzędowe, książeczka wojskowa, pocztówki, list, dyplom rosyjski.
Publikacje Więzienioznawstwo. Cz. 1, Zarys nauki o karze (1924) Więzienioznawstwo: Systemy więzienne. Część 2 (1925) Aktualne zagadnienia i projekty reformy więziennictwa. Tom 1 (1925, współautor: Edward Neymark) Aktualne zagadnienia i projekty reformy więziennictwa polskiego w oświetleniu historycznym, Tom 1 (1925) Zasadnicze wiadomości z zakresu praktycznego więziennictwa (dla niższych funkcjonarjuszów więziennych).