42.. Synod zdecydował również o tworzeniu w Armenii klasztorów cenobitycznychD. M. Lang, Armenia kolebka cywilizacji, s. 152..
Nerses dbał również o rozwój kościelnego szkolnictwa, tworząc placówki oświatowe, w których nauczano grecki i języka syryjskiego. Wzorem dla nich były szkoły syryjskieK. Stopka, Armenia Christiana, s. 40.. Szkoły te powstawały najczęściej przy klasztorach, ale dostępne były nie tylko dla duchowieństwa. Na mnichów natomiast Nerses nałożył obowiązek nauki czytania i pisaniaM. Zakrzewska-Dubasowa, Historia Armenii, s. 63..
Brał udział w sporach teologicznych o naturę Chrystusa – kontrowersji ariańskiej. Wbrew żądaniom cesarza Walensa, arianina, opowiadał się za nauczaniem soboru nicejskiego I. Ponieważ ormiańscy królowie byli rzymskimi wasalami, również oni domagali się od biskupów ormiańskich przyjęcia arianizmu. Nieugięte stanowisko Nersesa według tradycji doprowadziło najpierw do jego uwięzienia na rozkaz Walensa, a następnie do jego zamordowaniaK. Stopka, Armenia Christiana, s. 44.. Katolikos znalazł się w konflikcie z królem Armenii Papem również z powodu jego dążenia do ograniczenia pozycji Kościoła w państwie. Pap nakazał m.in. zamknięcie części klasztorów, z których mnichów wcielono do armii, a mniszki zmuszono do powrotu do świeckiego życia.