W 1860 rozszerzył działalność o spekulacje ziemią i udzielanie kredytów hipotecznych w Europie Środkowej i Wschodniej, przede wszystkim w krajach Monarchii Habsburskiej. Kupił także udziały w kilku przedsiębiorstwach budowlanych specjalizujących się w projektach infrastrukturalnych. Zajmował się inwestowaniem pieniędzy banków z bogatszych państw na rynkach rozwijających się, gdzie brakowało lokalnych inwestorów. Tym stworzył instytucje, które w wielu regionach Europy jako pierwsze w historii mogły konkurować z lichwiarzami.
W 1864 papiestwo powierzyło mu organizację emisji obligacji, mających podratować budżet Państwa Kościelnego sumą 50 milionów ówczesnych franków. Choć ostatecznie udało mu się zebrać zaledwie niecałe 20 milionów, w 1865 na znak uznania dla jego wysiłków papież Pius IX nadał mu tytuł księcia rzymskiego, kredytował także jego działalność z kasy Państwa Kościelnego. Wkrótce jego prestiż zbliżył się do prestiżu czołowych finansistów jego czasów, jak baron Rothschild, bracia Péreire, Jacques Laffitte, Salomon Oppenheim czy ród Bischoffsheimów, a zaufaniem darzyli go m.in. Napoleon III, król Belgów Leopold I, papież Pius IX i Franciszek Józef. W kręgu zatrudnionych na różnych posadach w spółkach należących do Langranda-Dumonceau znaleźli się także byli i obecni ministrowie rządu belgijskiego, m.in.