Po odejściu z rządu Argetoianu założył niewielką partię Związek Agrarny, decydując się na bliską współpracę z dworem królewskim. Kryzys polityczny wywołany konfliktem dworu z Żelazną Gwardią wyniósł Argetoianu do władzy. 28 września 1939 objął urząd premiera, który sprawował przez okres dwóch miesięcy.
W czasie dyktatury Iona Antonescu Argetoianu opuścił Rumunię i zamieszkał w Szwajcarii. Powrócił do kraju w 1946. Próbował występować w roli mediatora pomiędzy komunistami rumuńskimi a Partią Narodowo-Chłopską. Bezskuteczność tych działań skłoniła Argetoianu do tworzenia własnego zaplecza politycznego. W styczniu 1947 wspólnie z Nicolae Ottescu i Nicolae Cornățeanu powołał do życia Narodowy Związek Pracy i Rekonstrukcji (Uniunea Națională Muncă și Refacere). Infiltrowana przez komunistów partia nie odegrała większej roli i wkrótce się rozpadła.
Schorowany Argetoianu w 1948 wycofał się z aktywnego życia politycznego. 6 maja 1950 został aresztowany przez funkcjonariuszy Securitate i osadzony w więzieniu w Sighetu Marmației. Nigdy nie stanął przed sądem, zmarł w więzieniu. W 1999 wnuczki Argetoianu doprowadziły do jego pełnej rehabilitacji. Sąd uznał, że aresztowanie Argetoianu w 1950 było bezprawne.