W 1919 na ulicy zaczepił ją Paul Guillaume, który polecił ją dwóm dyrektorom teatrów. Od tego czasu występowała w rewii teatru Capucines. To dyrektor tego teatru, Armand Berthez, zniekształcił jej pseudonim jako Arletty. W 1930 zadebiutowała w kinie, początkowo grając role epizodyczne, a przełomem okazał się w 1938 występ w filmie Hotel du Nord w reżyserii Marcela Carne. Rola Garance w Komediantach tego reżysera jest najsłynniejszą w jej karierze.
W czasie II wojny światowej nie występowała w filmach działającego we Francji niemieckiego studia Continental-Films, jednak role odrzucała nie z powodów patriotycznych, a zawodowych. Przez okres okupacji romansowała z porucznikiem Luftwaffe. W 1943 doprowadziła do zwolnienia z obozu koncentracyjnego pisarza Tristana Bernarda i jego żony, którzy mieli pochodzenie żydowskie. Po wyzwoleniu jako kolaborantka została osadzona w obozie w Drancy, potem w więzieniu we Fresnes, a w grudniu 1944 na ponad rok osadzono ją w zamku La Houssaye-en-Brie. Po zwolnieniu otrzymała trzyletni zakaz występów.
W 1949 wróciła do aktorstwa, wystąpiła wówczas w spektaklu na podstawie Tramwaju zwanego pożądaniem, sztuka odniosła wielki sukces i sprawiła, że zaproponowano jej liczne role filmowe. Zasiadała w jury konkursu głównego na 9. MFF w Cannes (1956).