Kariera muzyczna 2000 – 2005: The Pierces i Light of the Moon Gdy uczęszczały do Uniwersytetu Auburn ,ich przyjaciel wysłał nagranie z muzyką sióstr do firmy nagraniowej w Nashville. Z czasem to przełożyło się na ich debiutancki album The Pierces (2000). Zawierał nuty muzyki folk i alternatywnej. W wywiadzie w 2004 roku Allison Pierce przyznała, że album nie zyskał popularności. Allmusic stwierdziło iż jest to wina „słabego wsparcia ze strony wytwórni”.
10 sierpnia 2005 roku został wydany ich drugi album Light of the Moon przez wytwórnię Universal. Album został wyprodukowany przez Briana Sperbera i zawierał 11 utworów, które siostry Pierce napisały same albo były współautorkami.
2007 – 2010: Thirteen Tales of Love and Revenge 20 marca 2007 roku ich trzeci album Thirteen Tales of Love and Revenge został wydany w Stanach Zjednoczonych przez Rogera Greenawalt. Album został bardzo dobrze oceniony, szczególnie za singiel „Boring”, który parodiuje świat celebrytów. Nagranie ma bardziej mroczny, ostry styl, czasami wykorzystując nietypowe instrumenty takie jak akordeon, fagoty, sitary, skrzypce, harfy, czy gitarę hawajską.