W Pucharze Świata zadebiutował 8 marca 2017 roku w Drammen, gdzie zajął 9. miejsce w sprincie stylem klasycznym. Tym samym podczas debiutu zdobył pierwsze pucharowe punkty do klasyfikacji generalnej. Na podium zawodów tego cyklu po raz pierwszy stanął 26 listopada 2017 roku w Ruce, gdzie był trzeci w cyklu Ruka Triple. W zawodach tych lepsi okazali się jedynie dwaj Norwegowie: Johannes Høsflot Klæbo i Martin Johnsrud Sundby. Bolszunow wygrywał klasyfikacje końcowe Tour de Ski 2019/2020 i Tour de Ski 2021, a w Tour de Ski 2021/2022 był drugi. W sezonach 2019/2020 i 2020/2021 zwyciężał w klasyfikacji generalnej PŚ, wygrywając jednocześnie klasyfikację dystansów. W sezonie 2018/2019 był drugi w klasyfikacji generalnej, a w klasyfikacji dystansowej był najlepszy. W sezonie 2021/2022 był drugi w obu klasyfikacjach. Ponadto zajął trzecie miejsce w klasyfikacji sprintów w sezonie 2020/2021.