W 1715 król Jerzy I obdarował ją liczącym około 30 000 woluminów (w tym 1790 manuskryptów) księgozbiorem pozostawionym przez biskupa Ely Johna Moore’a. Kolekcja ta nazywana jest Biblioteką Królewską (). Przyjęcie tak wielkiej liczby ksiąg wymagało zwolnienia piętra północnego skrzydła budynku, wykorzystywanego dotąd jako miejsce zebrań władz uczelni. W tym celu wzniesiono dla nich w sąsiedztwie nowy budynek: . Cały proces przejmowania, rozmieszczania i katalogowania księgozbioru Moore’a zajął około 40 lat, a w jego trakcie część woluminów została zniszczona lub ukradziona.
Wiek XIX upłynął bibliotece na gromadzeniu księgozbioru i jego porządkowaniu. Istotnym osiągnięciem było skatalogowanie rękopisów. W 1842 biblioteka została znacznie powiększona dzięki wzniesieniu nowego budynku (), równoległego do północnego skrzydła starego gmachu. W 1868 Henry Bradshaw podarował Bibliotece kolekcję 14 000 dzieł mających związek z Irlandią.