La luminescence optiquement stimulée (de l'anglais Optically Stimulated Luminescence ou OSL) est une technique utilisée pour la datation des minéraux.
Cette technique repose sur le principe que dans certains minéraux, tels que le quartz et le feldspath, les électrons de leurs cristaux peuvent être piégés entre la bande de valence et la bande de conduction à la suite d'une excitation par la radiation ionisante émise par des radionucléides présents naturellement dans le sol (p.ex. isotopes radioactifs d'uranium et thorium , ou potassium-40) ou par les rayons cosmiques. En exposant l'échantillon de minéral à la lumière, les électrons piégés sont promus à la bande de conduction et ensuite retournent à la bande de valence en émettant un photon. L'intensité de cette lumière émise par l'échantillon est directement proportionnelle à la quantité des charges piégées et peut alors être utilisée pour estimer le temps pendant lequel l'échantillon a été enterré dans le sol.
Principe de base Dans un cristal, les orbitales électroniques sont séparées en bandes d'énergie croissante. En général, les bandes inférieures sont remplies alors que les bandes supérieures sont vides. La bande peuplée par les électrons de valence est appelée la bande de valence. Il s'agit de la bande occupée ayant la plus haute en énergie. La bande vide la plus basse en énergie se nomme la bande de conduction. Dans le cas d'une substance isolante, ces deux bandes sont bien séparées. Il y a donc très peu de mouvements d'électrons. Par contre, dans le cas d'un métal, ces deux bandes se rencontrent. Il est donc facile d'exciter un électron de la bande de valence pour le faire passer dans la bande de conduction. Il peut ensuite se déplacer librement dans tout le cristal avant de revenir à la bande de valenceC. Kittel, Introduction to Solid State Physics, édition, Wiley, 2015, .. Ce phénomène engendre la conductivité électrique des métaux.
vignette|Transitions des électrons à la base du phénomène de la luminescence optiquement stimulée.|500px
En réalité, les cristaux sont très rarement parfaits. Les imperfections des cristaux (par exemple la présence d'un atome de titane au lieu d'un atome de silice dans le quartz) ajoutent des orbitales qui se situent entre la bande de valence et la bande de conductionE. J. Rhodes, Optically stimulated luminescence dating of sediments over the past years, Annual Review of Earth and Planetary Sciences, 39(1), 2011 :461–488. Des imperfections dans la géométrie d'une partie du cristal engendre le même résultat, comme les orbitales des atomes de cette partie ne s'alignent pas avec celles du resteA. Wintle, G. Adamiec, Optically stimulated luminescence signals from quartz: A review, Radiation Measurements, 98 (Supplement C), 2017, . Les bandes électroniques n'expliquent donc que le comportement général du cristal.
Le cristal reçoit naturellement de la radiation de son environnement. Le plus souvent du temps, cela se produit lorsqu'un cristal est situé à côté d'un élément radiatif comme le carbone 14. Cette radiation peut exciter des électrons de la bande de valence et les promouvoir à la bande de conduction si elle possède l'énergie correspondant à cette transition (soit 8.7eV dans un cristal de quartz)F. Quinn, N. Poolton, A. Malins, E. Pantos, C. Andersen, P. Denby, V. Dhanak, G. Miller, The Mobile Luminescence End-Station, MoLES: a new public facility at Daresbury Synchrotron, J. Synchrotron Radiat 10, 2003, .. Cette promotion crée un trou, un manque d'électron dans la bande de valence.
Dans un cristal parfait, l'électron circule dans la bande de conduction pendant un certain temps, avant de redescendre dans un autre trou de la bande de valence. Par contre, en présence d'imperfections, l'électron peut plutôt relaxer jusqu'à une orbitale de l'imperfection (aussi appelé "piège électronique"). L'électron atteint un état méta-stable et y restera jusqu'à ce qu'il absorbe assez d'énergie pour regagner la bande de conduction et relaxer jusqu'à la bande de valence, émettant de la lumière UV. La lumière du soleil est suffisante pour exciter l'électron hors de cet état méta-stable et réduire la population d'électrons dans les orbitales des impuretés à zéro dans l'ordre des secondes. Une température entre 200 et 400 °C peut aussi réinitialiser les électrons du cristal. En laboratoire, on peut irradier un échantillon avec de la lumière visible provenant d'une DEL pour vider les états méta-stables et mesurer la quantité de lumière UV produite. Ceci permet de quantifier la quantité de radiation ambiante emmagasinée dans le cristal (voir la section Applications).
Les cristaux sous la surface de la terre, c'est-à-dire la très vaste majorité d'entre eux, sont protégés de la lumière, mais reçoivent tout de même de la radiation, soit la radiation ambiante de leur environnement. Les électrons s'accumulent donc dans les pièges électroniques en fonction du temps et de l'intensité de la radiation ambiante. En connaissant la moyenne de radiation reçue par l'échantillon par année (à l'aide d'un dosimètre, c'est-à-dire un appareil mesurant la radiation de son environnement) et la quantité d'électrons dans un état méta-stable, on peut calculer le temps écoulé depuis la dernière réinitialisation. Ceci permet de savoir depuis quand un échantillon de sable est enfoui, par exemple. Évidemment, les échantillons ne doivent pas être exposés à la lumière lorsqu'ils sont prélevés, sinon la mesure sera faussée à la baisse. Ainsi, on peut voir le cristal comme une pile. Pour une même masse, un cristal protégé de la lumière pendant plus longtemps émettra davantage de lumière UV. La radiation ambiante le charge sur une période de 10 à 10⁵ années, et la lumière le décharge sur une période de seulement à .
L'accumulation d'électrons dans les pièges électroniques est significative pour de courtes périodes de temps seulement si la radiation est intense. En mesurant la radiation absorbée pour une période de temps connue, on peut calculer l'intensité de la radiation, pourvu qu'elle soit suffisamment forte pour produire un signal au-dessus de la limite de détection. Pour améliorer le signal, les détecteurs peuvent faire appel à des tubes photomultiplicateurs.
Matériel et montage
Le matériel requis pour assurer le fonctionnement d'une expérience en luminescence stimulée optiquement (OSL) repose sur quatre composantes : un système de chauffage, un système de détection de la luminescence, une source lumineuse et une chambre d'irradiationKristina Jørkov Thomsen, Luminescence Dating, Instrumentation, Encyclopedia of Scientific Dating Methods, 2015, ..
Une approche répandue est d’utiliser un film de polystyrène couvert d'une couche extérieure d’oxyde d’aluminium dopé avec du carbone (Al₂O₃ : C)V. Schembri, B. J. M. Heijmen, Optically stimulated luminescence (OSL) of carbon‐doped aluminum oxide (Al2O3: C) for film dosimetry in radiotherapy, Medical physics, 34(6), 2007 : 2113-2118.. À noter qu’il est possible d’utiliser de la porcelaine, quartz et d’autres matériaux de céramiqueL. Bøtter-Jensen, Development of optically stimulated luminescence techniques using natural minerals and ceramics, and their application to retrospective dosimetry, Roskilde : Risø National Laboratory, 2000, .. Les films possèdent un diamètre petit () et possèdent une épaisseur de .
Pour la source de stimulation (lumière), une source DEL (Diode ÉlectroLuminescente) est souvent utilisée à une longueur d’onde de 470 nm ou 520 nm (soit les valeurs du spectre de la couleur bleu et vert)A. Viamonte, L. A. R. Da Rosa, L. A. Buckley, A. Cherpak, J. E. Cygler, Radiotherapy dosimetry using a commercial OSL system, Medical physics, 35(4), 2008 : 1261-1266. (dernier accès 2017/10/21). vignette|619x619px|Schéma des composantes essentielles pour l'instrument de luminescence stimulée optiquement À la suite du bombardement de la cible par des photons de la DEL, les électrons sont libérés des pièges et émettent des photons qui se dirigent vers le système de détection. Ils frappent d'abord un photomultiplicateur qui amplifie le signal de plusieurs ordres de grandeur, soit typiquement 10⁶A.G. Wright, The Photomultiplier Handbook, Oxford : Oxford University Press, 2017, .. Le signal généré par le détecteur est traité par le transducteur qui convertit le signal analogique en signal numérique pouvant être traité par ordinateur.
De plus, le montage peut être miniaturisé, produisant par exemple le dosimètre de Landauer. Cet appareil est de la taille d’un cellulaire et il est portatif. Il repose sur les mêmes composantes et principes de fonctionnement de OSL : une DEL stimule les détecteurs, la lumière émise par le matériel OSL (Al₂O₃ : C) est détectée et mesurée par un photomultiplicateur en utilisant un système qui permet de compter le nombre de photons dans le système avec une grande sensibilité. La lumière émise par OSL est proportionnelle à la dose de radiation. Par la suite un algorithme de dose détermine les résultats d’exposition due à la radiation. Cet accessoire est spécialisé pour la section de dosimétrie par irradiation. Pour la section de datation radiative, le travail s’effectue souvent dans un laboratoire pour des applications géologiques.
Modes de fonctionnement
Il existe aussi deux modes de fonctionnement pour la luminescence stimulée optiquement : le monde d’ondes continues (continious wave stimulation OSL) et stimulation pulsée (pulsed stimulation OSL).
Mode d'ondes continues (CW-OSL) Pour le mode CW-OSL, l’excitation reste constante et la luminescence émise est détectée pendant la stimulation. Il est donc important d’utiliser des filtres pour pouvoir différencier la lumière stimulée et la lumière émise. Aussi, lorsque soumise à une source DEL avec longueur d’onde autour de 520 nm (lumière verte), l’énergie de la lumière visible est suffisante pour vider les électrons piégés dans le matériau de OSL. Les matériaux dans ce cas peuvent être du feldspath ou bien du quartz. Cependant, la luminescence peut être stimulée dans le feldspath avec des longueurs d’onde se rapprochant à l’infrarouge (autour de 850 nm). Donc les 2 modes de CW-OSL utilisés pour prendre des mesures sont la luminescence stimulée par infrarouge (IRSL) et luminescence stimulée par lumière verte (GLSL). Pour la IRSL, le feldspath est utilisé et pour la GLSL, le feldspath, le quartz, la céramique et d’autres matériaux synthétiques (Al₂O₃ : C) sont utilisés. Pour l’IRSL et la GLSL il est important d’éviter une variation de la source lumineuse, parce qu’elle affecte directement le tube du photomultiplicateur (PM). Pour contourner ce problème, il faut utiliser des combinaisons de filtres pour la stimulation optique et le détecteur. D’ailleurs, l’ordre d’atténuation entre la réponse de la lumière stimulée et le PM doivent se situer autour de 10‾¹⁶ pour être capable de diminuer significativement l’impact de la lumière perdue provenant de la source d’excitation. Ceci provient du fait que le faisceau d'excitation est beaucoup plus intense que la lumière émise par la relaxation de l'échantillon. Si le détecteur enregistre un signal causé par la source, les variations de signal causées par l'âge de l'échantillon risquent de ne pas être statistiquement significatives par rapport à aux fluctuations dans l'intensité de la source. Il est possible d’obtenir d'éviter cela en utilisant des filtres d’interférences du côté de l’excitation ainsi que des filtres de détection avec une transmission sélective (tel qu'illustrer sur le schéma ci-contre).
Mode de stimulation pulsée