Difensore centrale, ha vinto diversi titoli con i colori del Santos di Pelé: due volte – consecutive – il campionato nazionale, il Torneo Rio-San Paolo 1963 e il Paulistao 1964. Inoltre ha contribuito al successo in Libertadores del Santos (1963) che in finale ha sconfitto gli argentini del e alla vittoria dell'Intercontinentale 1963 contro i campioni d'Europa del .
Haroldo è titolare nella difesa del Santos in tutte e tre le contestate sfide con i Rossoneri. In particolare, si rende artefice – assieme a tutto il reparto difensivo – di alcuni interventi fallosi poco ortodossi non sanzionati dall'arbitro argentino Brozzi. Dopo aver perso 4-2 a Milano e aver vinto con lo stesso risultato in casa, si gioca la terza finale, vinta dai brasiliani per 1-0.
Palmarès Competizioni statali
Santos: 1964
Competizioni nazionali
Santos: 1963, 1964
Santos: 1963
Competizioni internazionali
Santos: 1963
Santos: 1963
Collegamenti esterni