Laureatosi in chimica all'Università della Carolina del Nord a Chapel Hill nel 1947, ottenne il dottorato alla Princeton University nel 1952. Ritornò quindi all'università della sua città natale, dove cominciò il suo lavoro di ricerca e di insegnamento.
Nel 1965 vinse il premio Fisher assegnato dalla American Chemical Society per i suoi «contributi eccezionali alla scienza della chimica analitica, sia pura che applicata, realizzati negli Stati Uniti d'America»., The Daily Tar Heel, Chapel Hill, 22 aprile 1965, p. 1
Vinse quindi la Herty Medal nel 1968, , American Chemical Society e l'ANACHEM Award in chimica analitica dalla Association of Analytical Chemists nel 1972. , Federation of Analytical Chemistry and Spectroscopy Societies
Nel 1977 venne eletto all'interno dell'Accademia nazionale delle scienze, il secondo chimico analitico ad ottenere il riconoscimento dopo Izaak Maurits Kolthoff. Royce W. Murray, , in Accademia nazionale delle scienze, Biographical Memoirs: Volume 88, The National Academies Press, Washington DC (USA), 2006, pp. 304-321. ISBN 978-0-309-10389-3, DOI: 10.17226/11807
Dopo la sua morte, dal 1984 la Society for Electroanalytical Chemistry ha istituito il Charles N. Reilley Award in Electroanalytical Chemistry. , Society for Electroanalytical Chemistry, SEAC
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