Appartenente alla nobile famiglia degli Arnauld era il primogenito dei dieci figli sopravvissuti di Antoine Arnauld (1560-1619) e fratello della badessa di Port-Royal Angélique Arnauld. Fu consigliere di Stato, specialista nelle questioni finanziarie, vicino a Maria de' Medici. Per l'eleganza del suo linguaggio è considerato uno dei più grandi poeti e scrittori francesi del XVII secolo.
Credente cattolico, Arnauld ha avuto un ruolo importante nella storia del giansenismo, essendo stato uno dei "Solitari" di Port-Royal des Champs dove si ritirò nel 1643.
Appassionato di frutticoltura, ha avuto un ruolo significativo nello sviluppo dell'arte della potatura degli alberi da frutta.
Bibliografia Cécile Gazier, Ces Messieurs de Port-Royal. Perrin, 1932. J. Lesaulnier e A. Mc Kenna, Dictionnaire de Port-Royal. Éditions Honoré Champion, 2004. ISBN 978-2-7453-1050-7 Paule Jansen, Arnauld d'Andilly, défenseur de Port-Royal (1654-1659). Vrin, Parigi, 1973. Achille-Edmond Halphen, Journal inédit d'Arnauld d'Andilly (1614-1620). Techener, Parigi, 1857.
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