機械学習原子間ポテンシャル（、MLIP）は、機械学習を用いて構築された原子間ポテンシャルである。機械学習ポテンシャル（、MLP）とも呼ばれる。原子の種類と配置からポテンシャルエネルギー曲面を近似し、分子や固体の構造・運動を計算するために用いられる。

密度汎関数理論などの電子状態計算によるエネルギーや力を学習することで、参照計算の精度に近い予測を、より小さい計算コストで行うことを目指す。実際の精度と適用範囲は、学習データとモデルに依存する。ニューラルネットワークによるポテンシャルエネルギー曲面の近似は1990年代から研究されている。

基本原理 多くの局所的なモデルでは、系全体のポテンシャルエネルギーを各原子の環境に応じた寄与の和として表す。

ここで は原子 に割り当てたエネルギー寄与である。エネルギーを学習するモデルでは、各原子に働く力はその位置 による微分から求められる。

このように力をエネルギーの勾配から求めることで、両者の整合性を保つことができる。

原子環境を表す記述子やネットワークには、系全体の並進・回転や同種原子の入れ替えによってエネルギーが変わらないという対称性を組み込む。局所的な原子環境を用いる場合、近隣原子の範囲をカットオフ半径で定める。一方、長距離の静電相互作用や非局所的な電荷移動を扱うため、電荷平衡などを組み合わせるモデルもある。

ニューラルネットワークポテンシャル 原子中心の記述子を用いるモデル 原子中心対称関数は、中心原子と周囲の原子との距離や角度から原子環境を表す記述子である。BehlerとParrinelloによる高次元ニューラルネットワークポテンシャルでは、これを入力として元素ごとに共通のニューラルネットワークで原子のエネルギー寄与を求め、すべての原子について足し合わせる。同じ元素の原子に同じネットワークを適用することで、原子数の異なる系を扱うことができる。原子対の環境を記述し、原子対ごとにエネルギー寄与を求めるモデルもある。

グラフニューラルネットワークと同変性 メッセージパッシングニューラルネットワーク（、MPNN）は、の一種であり、あらかじめ定めた記述子の代わりに原子環境の表現を学習する。原子を頂点、一定距離以内にある原子間の関係を辺とするグラフを用い、近隣原子からの情報によって各原子の特徴を繰り返し更新する。ここでの辺は、必ずしも化学結合に対応するものではない。

同変性（）を組み込んだモデルでは、原子配置の回転などに応じて内部のベクトルやテンソルも対応する形で変換される。例えば、構造を回転させてもエネルギーは変化せず、力のベクトルは構造とともに回転する。NequIPはこの性質をネットワーク内部に組み込んだモデルで、分子や材料の例で高いデータ効率が報告されている。MACEは多体相関を表すメッセージを導入した同変なモデルである。

ガウス近似ポテンシャル 機械学習原子間ポテンシャルの手法の一つに、ガウス近似ポテンシャル(, GAP)がある。これは、局所的な原子環境を記述するコンパクトな記述子とガウス過程回帰を組み合わせ、特定の系のポテンシャルエネルギー曲面を機械学習する。GAPフレームワークを用いて、炭素、ケイ素、リン、タングステンなどの単元素系や、やオーステナイト系ステンレス鋼などの多元素系のMLIP開発に成功したことが報告されている。

学習データと適用範囲 学習には、対象とする原子配置についての参照エネルギーや力を用いる。予測の信頼性は、学習データが対象とする構造をどの程度網羅しているかに左右され、学習範囲から外れた構造への外挿は課題となる。予測の不確かさや外挿の程度を見積もって新たな参照計算の対象を選び、学習データを追加する能動学習も用いられる。

多様な元素や原子環境を含むデータによって、特定の物質に限定しない汎用的なポテンシャルの開発も進められている。触媒を対象とするOpen Catalyst 2020（OC20）は、さまざまな表面と吸着種の組合せについてDFT計算を集めた公開データセットで、エネルギー・力の予測や構造緩和の比較評価に用いられる。こうした対象の拡大においても、学習範囲外への適用可能性が課題となる。

応用 機械学習原子間ポテンシャルは、分子動力学法や構造最適化に用いられ、原子の拡散、相転移、表面への吸着などの研究に応用されている。触媒の探索では、表面と吸着種のエネルギーや安定構造を予測するモデルが研究されている。

日本で開発された例に、Preferred NetworksとENEOSの研究者らによるPreFerred Potential（PFP）がある。2022年の報告では45元素の組合せを対象とし、リチウムの拡散、金属有機構造体への分子吸着、銅・金合金の秩序・無秩序転移、触媒探索への適用例が示された。PFPは材料シミュレーションサービスMatlantisで提供されている。

関連項目 原子間ポテンシャル 分子動力学法 計算化学 密度汎関数理論

出典