Атосекундна фізика, або атофізика, або загальніше атосекундна наука — розділ фізики, що досліджує взаємодію речовини та світла за допомогою атосекундних (10−18 с) імпульсів, які служать для висвітлення явищ зі значною часовою роздільністю.
Атосекундна фізика здебільшого використовує спектроскопічний метод накачування й проби фемтосекундної хімії. Через складність цього напрямку, зазвичай необхідною є синергія найновішого експериментального устаткування та розвинутих теоретичних засобів інтерпретації отриманих даних.
Основними полями інтересу є:
Атомна фізика: вивчення електронних кореляцій, затримки фотоемісії та іонізаційного тунелювання. Молекулярна фізика та молекулярна хімія: роль руху електронів у збуджених станах молекул (наприклад, процеси з перенесенням заряду), фотофрагментація та процеси перенесення заряду під впливом світла Фізика твердого тіла: дослідження динаміки екситонів у двовимірних матеріалах, петагерцовий рух носіїв заряду в твердих тілах, динаміка спінів у феромагнетиках.
Одна з основних цілей атосекундної науки — покращити розуміння квантової динамки електронів в атомах, молекулах та твердих тілах для далекоглядної мети забезпечити контроль над електронами в реальному часі.
Поява твердотільних допованих титаном лазерів на сапфіровій основі (Ti:Sa) з широкими смугами випромінювання (1986), підсилювачів чирпованих імпульсів (CPA) (1988), спектрального розширювання високоенергетичних імпульсів (наприклад, заповненого газом порожнистого кабелю фазової самомодуляції) (1996), технології дзеркал з контрольованою дисперсією (чирпувальних дзеркал) (1994) та стабілізації форми хвильового пекету (2000) дозволили створення окремих атосекундних світлових імпульсів (отриманих нелінійним процесом генерації вищих гармонік в інертному газі) (2004, 2006), що започаткувало атосекундну науку.
Рекордно коротка тривалість імпульсу, згенерованого людьми у 2017-му, дорівнює 43 ас.
У 2022 Анн Л'Юйє, Пол Коркум, Ференц Краус отримали премію Вольфа з фізики за внесок у фізику надшвидких лазерів та атосекундну фізику. За цим послідувала Нобелівська премія з фізики 2023 року, яку отримали Л'Юйє, Краус та П'єр Агостіні «за експериментальні методи генерування атосекундних імпульсів світла для вивчення динаміки електронів у речовині».
Вступ
Мотивація Природним часовим масштабом руху електронів в атомах, молекулах та твердих тілах є атосекунди (1 ас= 10−18 с). Це прямо слідує з квантової механіки. Справді, нехай для простоти квантова частинка перебуває в суперпозиції основного стану з енергією та першого збудженого з енергією :
,
де та є амплітудами ймовірності відповідного стану.
є залежними від часу хвильовими функціями основного та збудженого станів , відповідно, де — зведена стала Планка.
Математичне сподівання гамільтоніана загальної форми та симетричного оператора можна записати як , оскільки еволюція в часі фізичної спостережуваної задається як:
Тоді як перші два члени не залежать від часу, третій залежить. Це створює динаміку з характерним часом , що задається формулою . Як наслідок, для типової для електронних станів різниці енергій 10 еВ характерний час динаміки відповідної спостережуваної лежить в області 400 ас.
Щоб виміряти еволюцію , потрібен інструмент чи процес із ще меншою тривалістю, який би взаємодіяв з досліджуваною системою. Саме з цієї причини для вивчення надшвидких явищ у діапазонах від кількох фемтосекунд до атосекунд використовують атосекундні імпульси.
Генерація атосекундного імпульсу Щоб згенерувати ультракороткий імпульс, що поширювався б у просторі, потрібно два елементи: спектральний діапазон та центральна довжина електромагнітної хвилі. З Фур'є аналізу відомо, що чим ширший спектральний діапазон світлового імпульсу, тим потенційно коротша його тривалість. Утім, існує обмеження на тривалість для кожної центральної довжини хвилі. Це обмеження пов'язане з оптичним циклом.
Справді, для імпульсу з центром при малій частоті, наприклад, в інфрачервоній області 800 nm, мінімальна тривалість імпульсу приблизно дорівнює 2.67 фс, де — швидкість світла, тоді як імпульс з центром в далекому ультрафіолеті з 30 нм мінімальна тривалість 100 ас. Тож, чим менша бажана тривалість імпульсу, тим коротші хвилі треба використовувати, аж до м'якого рентгенівського діапазону. Виходячи з цих міркувань, стандартний підхід до створення атосекундних імпульсів світла спирається на джерела випромінювання з широким спектральним діапазоном та центром спектра в XUV-SXR діапазоні.
Найбільше цим вимогам відповідають лазери на вільних електронах (FEL) та установки з генерацією вищих гармонік (HHG).
Фізичні спостережувані та експерименти Як лише джерело коротких імпульсів доступне для експериментатора, треба направити імпульс на зразок, що його цікавить, й спостергати за динамікою відклику. Найбільше підходять для аналізу динаміки електронів у речовині такі спостережувані:
Кутова асиметрія розподілу швидкостей молекулярних фрагментів фотореакцій. Квантовий вихід молекулярних фотофрагментів. XUV-SXR спектр перехідного поглинання. XUV-SXR спектр перехідного відбивання. Розподіл фотоелектронів за кінетичною енергією
Загальна стратегія використовує схему накачування-проби побудови зображень з використанням однієї зі згаданих вище спостережуваних надшвидкої динаміки об'єкта дослідження.
Експерименти за схемою накачування фемтосекундним імпульсом - зондування атоімпульсом (IR-XUV/SXR) До прикладу, типовий експериментальний прилад в експерименті накачування-зондування атосекундний імпульс (XUV-SXR) та потужний (1011-1014) В/см2) низькочастотний інфрачервоний імпульс тривалістю кілька або кілька десятків фемтосекунд колінеарно фокусовані на зразку.
Тоді, змінюючи затримку атосекундного імпульсу, який може бути залежно від експерименту накачуванням/зондуванням, відносно інфрачервоного імпульсу (зондування/накачування), реєструється бажана спостережувана.
Наступним викликом є інтерпретація зібраних даних і отримання фундаментальної інформації про приховану динаміку квантового процесу в зразку. Цього можна досягнути за допомогою теоретичних методів найвищого рівня та комп'ютерних обчислень.
Використовуючи цю експериментальну схему, можна відслідкувати в атомах, молекулах та твердих тілах динаміку кількох різних типів; зазвичай динаміку, індуковану світлом та нерівноважну динаміку з атосекундним розділенням у часі.
Квантовомеханічні основи Атосекундна фізика типово має справу з нерелятивістськими зв'язаними частинками й використовує помірно великі інтенсивності електромагнітних полів ( В/см2). Цей факт дозволяє розглядати взаємодію світла з речовиною в рамках нерелятивістської та напівкласичної квантової механіки.
Атоми
Розв'язок часового рівняння Шредінгера в електромагнітному полі Часова еволюція одноелектронної хвильової функції в атомі, описується рівнянням Шредінгера, яке в атомних одиницях має вигляд:
де гамільтоніан , що описує взаємодію світла з речовиною, можна подати в дипольному наближенні як:
де — кулонівський потенціал атомарної системи; — оператори імпульсу та координати, відповідно; а — сумарне електричне поле в околиці атома.
Формальний розв'язок рівняння Шредінгера в формалізмі пропагатора:
де — хвильова функція електрона в момент часу .
Точний розв'язок не має практичного застосування. Однак, можна показати, використавши рівняння Дайсона, що попередній розв'язок можна переписати в формі:
де,
— гамільтоніан зв'язування, а —гамільтоніан взаємодії.
Формальний розв'язок рівняння , який раніше записувався як , тепер у формі можна розглядати як суперпозицію різних квантових траєкторій, кожна з яких має свій особливий час взаємодії з електричним полем. Іншими словами кожна квантова траєкторія має три стадії:
Початкова еволюція без електромагнітного поля. Вона описується лівим множником в інтегралі. Тоді, "поштовх" від електромагнітного поля, що збуджує електрон. Ця подія відбувається в довільний час , що однозначно характеризує траєкторію. Кінцева еволюція під впливом як електромагнітного поля, так і кулонівського потенціалу, що задається оператором . Існує також траєкторія, що зовсім не відчуває електромагнітного поля, ця траєкторія задається останнім членом справа у рівнянні .
Цей процес повністю зворотній, тобто може відбуватися в зворотньому порядку.
З рівнянням працювати не просто. Однак, фізики використовують його як вихіний пункт для комп'ютерних обчислень, детальніних обговорень та кількох наближень.
Для сильного поля, в якому може відбутися іонізація, можна спроєктувати рівняння на певний стан неперервного спектра (незв'язаний або вільний) з імпульсом , так що:
де є амплітудою ймовірності знайти електрон у певну мить , в неперервному стані . Якщо ця амплітуда ймовірності ненульова, іонізація відбулася.
У більшості застосувань другий член в рівнянні не розглядають, для обговорення цікавий лише перший член, отже:
Формула відома також як зворотна в часі S-матриця, вона задає амплітуду ймовірністі фотоіонізації довільним змінним у часі полем.
Наближення сильного поля (SFA) Наближення сильного поля (SFA) або теорія Келдиша-Файзала-Райсса — фізична модель, яку запропонував у 1964-му Келдиш, використовується для опису поведінки атомів (та молекул) в інтенсивному полі лазера. Це базова теорія як для генерування вищих гармонік, так і для атосекундної взаємодії за сценарієм накачування/зондування. Основне її припущення в тому, що рух вільних електронів відбувається здебільшого під впливом лазерного поля, тоді як кулонівський потенціал грає роль малого збурення, яким можна знехтувати.
Завдяки цьому формула змінюється:
де, гамільтоніан Волкова, тут для простоти наведений у калібруванні швидкості , , — векторний потенціал електромагнітного поля.
Щоб надалі підтримувати розгляд на доступному рівні, візьмемо атом з одним рівнем , енергією іонізації , заселеним одним електроном (наближення одного активного електрона).
Можна вважати, що початкова динаміка задається при і припустити, що електрон початково перебував в основному стані , тож, та
Більш того, неперервні стани можна вважати плоскими хвилями, .
Це доволі значне спрощення, кращим вибором було б використовувати точні хвилі, розсіяні на атомі.
Часова еволюція простого стану, заданого плоскою хвилею, з гамільтоніаном Волкова має вигляд:
тут для сумісності з еволюція вже перетворена з використанням калібрування довжини. Як наслідок, розподіл за імпульсом електронів, вибитих з однорівневого атома з енергією іоназації , задається формулою:
де,
математичне сподівання дипольного моменту (або дипольний момент переходу), а
напівкласична дія.
є базовим результатом для розуміння таких явищ як :
Генерація вищих гармонік, що зазвичай є результатом дії на інертні гази сильного поля інтенсивного низькочастотного імпульсу, Атосекундні експерименти з простими атомами за схемою накачування/зондування Дебати щодо часу тунелювання
Взаємодія атомів зі слабим атосекундним імпульсом та сильним ІЧ полем Атосекундні експерименти на простих атомах за схемою накачування/зондування є фундаментальним знаряддям вимірювання тривалості атосекундного імпульсу та дослідження деяких квантових властивостей матерії.
Експеримент такого роду зручно описувати в наближенні сильного поля, використовуючи формулу , як буде пояснено далі.
У простій моделі розглядається взаємодія одного електрона однорівневого атома з двома полями: інтенсивного інфрачервоного фемтосекундного імпльсу ,
та слабкого атосекундного імпульсу (з центральною частотою в далекому ультрафіолеті) .
Підстановка цих полів в дає
де .
У рівнянні можна виділити на два внески: пряму іонізацію та іонізацію в сильному полі (багатофононний режим). Зазвичай ці два члени важливі для різних енергетичних діапазонів неперервного спектра.