Довгоживучі продукти поділу (ДЖПП) – це радіоактивні матеріали з тривалим періодом напіврозпаду (понад 200 000 років), що утворюються в результаті ядерного поділу урану та плутонію. Через їхню стійку радіотоксичність необхідно ізолювати їх від людини та біосфери та зберігати в сховищах ядерних відходів протягом геологічних періодів часу. У цій статті основна увага приділяється радіоізотопам (радіонуклідам), що утворюються реакторами поділу.
Еволюція радіоактивності в ядерних відходах В результаті ядерного поділу утворюються продукти поділу, а також актиноїди з ядер ядерного палива, які захоплюють нейтрони, але не діляться, та продукти активації внаслідок нейтронної активації реакторних або навколишніх матеріалів.
Короткочасна Висока короткочасна радіоактивність відпрацьованого ядерного палива зумовлена переважно продуктами поділу з коротким періодом напіврозпаду. Радіоактивність у суміші продуктів поділу здебільшого зумовлена короткоживучими ізотопами, такими як 131I і 140Ba, приблизно через чотири місяці найбільший внесок вносять 141Ce, 95Zr/95Nb та 89Sr, тоді як приблизно через два-три роки найбільшу частку займають 144Ce/144Pr, 106Ru/106Rh та 147Pm.
Зауважимо, що у разі викиду радіоактивних речовин із енергетичного реактора або відпрацьованого ядерного палива в навколишнє середовище потрапляють лише окремі радіонукліди. Унаслідок цього ізотопний склад такого радіоактивного забруднення істотно відрізняється від ізотопного складу радіоактивних випадінь після ядерного вибуху в атмосфері, під час якого в довкілля вивільняються практично всі продукти поділу.
Середньоживучі продукти поділу Після кількох років охолодження більша частина радіоактивності походить від продуктів поділу цезію-137 та стронцію-90, які утворюються приблизно в 6% випадків поділу та мають період напіврозпаду близько 30 років. Інші продукти поділу з подібним періодом напіврозпаду мають значно нижчий вихід продуктів поділу, нижчу енергію розпаду, а деякі (151Sm, 155Eu, 113mCd) також швидко руйнуються нейтронним захопленням, ще перебуваючи в реакторі, тому не відповідають за більше ніж крихітну частку вироблення радіації в будь-який момент часу. Тому в період від кількох років до кількох сотень років після використання відпрацьованого палива його радіоактивність можна з достатньою точністю описати як експоненційний розпад 137Cs та 90Sr. Ці радіонукліди часто називають середньоживучими продуктами поділу.
Криптон-85, третій за активністю MLFP, – це благородний газ, який може виділятися під час поточної ядерної переробки; однак його хімічна інертність означає, що він не накопичується в навколишньому середовищі, а дифундує в атмосфері, досягаючи рівномірної низької концентрації. Відпрацьоване ядерне паливо у США та деяких інших країнах, імовірно, не перероблятиметься протягом десятиліть після його використання, і за цей час більша частина 85Kr встигне розпастися.
Актиноїди Після того, як 137Cs та 90Sr розпалися до низьких рівнів, основна частина радіоактивності відпрацьованого палива походить не від продуктів поділу, а від актиноїдів, зокрема плутонію-239 (період напіврозпаду 24 ка), плутоній-240 (6,56 ка), америцій-241 (432 років), америцій-243 (7,37 ка), кюрій-245 (8,50 ка), та кюрій-246 (4,73 ka). Їх можна відновити шляхом ядерної переробки (до або після розпаду більшості 137Cs and 90Sr) та розділити, що дає можливість значно знизити радіоактивність відходів у часовому масштабі приблизно від 103 до 105 років. 239Pu можна використовувати як паливо в існуючих теплових реакторах, але деякі другорядні актиноїди, такі як 241Am, а також неділимий та менш продуктивний ізотоп плутоній-242, краще знищуються в швидких реакторах, підкритичних реакторах з прискорювачем або термоядерних реакторах. Америцій-241 має деяке промислове застосування та використовується в детекторах диму, тому його часто відокремлюють від відходів, оскільки він має ціну, яка робить таке відділення економічно вигідним.
Довгоживучі продукти поділу У масштабах понад 105 років продукти поділу, головним чином 99Tc, знову становлять значну частку решти, хоча й з нижчою радіоактивністю, разом з довгоживучими актиноїдами, такими як нептуній-237 та плутоній-242, якщо вони не були знищені.
Найпоширеніші довгоживучі продукти поділу мають загальну енергію розпаду близько 100–300 кеВ, лише частина якої з'являється в бета-частинці; решта втрачається в нейтрино, яке не має жодного ефекту. На противагу цьому, актиноїди зазнають кількох альфа-розпадів, кожен з яких має енергію розпаду близько 4–5 МеВ.
Лише сім продуктів поділу мають довгі періоди напіврозпаду, які значно перевищують 30 років і лежать у діапазоні від приблизно 200 тис. до 16 млн років. Їх називають довгоживучими продуктами поділу (ДЖПП). Три з них характеризуються відносно високим виходом — близько 6%, тоді як решта мають значно нижчі виходи.
Цей список із семи не включає ізотопи з дуже повільним розпадом та періодами напіврозпаду, довшими за вік Всесвіту, які є фактично стабільними та вже зустрічаються в природі, а також кілька нуклідів, таких як технецій -98 та самарій-146, які «затінені» бета-розпадом і можуть виникати лише як прямі продукти поділу, а не як продукти бета-розпаду більш багатих на нейтрони початкових продуктів поділу. Затінені продукти поділу мають вихід порядку однієї мільйонної від виходу йоду-129.
7 довгоживучих продуктів поділу Перші три мають схожий період напіврозпаду, від 200 тисяч до 300 тисяч років; останні чотири мають довший період напіврозпаду, близько мільйонів років.
Технецій-99 виробляє найбільшу кількість радіоактивності ДЖПП. Він випромінює бета-частинки низької та середньої енергії, але не гамма-промені, тому становить незначну небезпеку при зовнішньому опроміненні, але лише при проковтуванні. Однак хімічний склад технецію дозволяє йому утворювати аніони (пертехнетат, TcO4−), які є відносно рухливими в навколишньому середовищі. Олово-126 має велику енергію розпаду (через короткий період напіврозпаду продукту розпаду) і є єдиним ДЖПП, який випромінює енергійне гамма-випромінювання, що становить небезпеку зовнішнього опромінення. Однак цей ізотоп утворюється у дуже малих кількостях під час поділу тепловими нейтронами, тому енергія за одиницю часу від 126Sn становить лише близько 5% від енергії від 99Tc для поділу U-235 або 20% від енергії для 65% U-235 + 35% Pu-239. Швидкий поділ може забезпечити вищі виходи. Олово — це інертний метал з малою рухливістю в навколишньому середовищі, що допомагає обмежити ризики для здоров'я від його випромінювання. Селен-79 утворюється з низьким виходом і випромінює лише низькоенергетичне випромінювання. Потужність енергії, що виділяється внаслідок його радіоактивного розпаду, становить лише близько 0,2 % від відповідного показника для Tc-99. Цирконій-93 утворюється з відносно високим виходом — близько 6 %, однак його розпад відбувається приблизно у 7,5 раза повільніше, ніж у Tc-99, а енергія, що вивільняється під час одного розпаду, приблизно на 30 % менша. Тому початкова потужність енергії, що виділяється внаслідок його розпаду, становить лише близько 4 % від рівня Tc-99, хоча з часом ця частка зростає в міру розпаду Tc-99. Ізотоп 93Zr дійсно випромінює гамма-випромінювання, однак його енергія є дуже низькою, а сам цирконій є відносно хімічно інертним у навколишньому середовищі. Попередник цезію-135, ксенон-135, утворюється з високою швидкістю, понад 6% ядерних поділів, але є надзвичайно потужним поглиначем теплових нейтронів (нейтронною отрутою), так що більша його частина перетворюється на майже стабільний ксенон-136, перш ніж він може розпастися на цезій-135. Якщо 90% 135Xe руйнується, то енергія розпаду решти 135Cs за одиницю часу спочатку становить лише близько 1% від енергії розпаду 99Tc. У швидкому реакторі може бути знищено менше Xe-135. 135Cs є єдиним лужним або електропозитивним ДЖПП; навпаки, основні середньоживучі продукти поділу та другорядні актиноїди, крім нептунію, є лужними та, як правило, залишаються разом під час переробки; за багатьох методів переробки, таких як випаровування сольового розчину або солі, 135Cs також залишатиметься в цій групі, хоча деякі методи, такі як високотемпературне випаровування, можуть його розділити. Часто лужні відходи вітрифікаціюються з утворенням високоактивних відходів, які включатимуть 135Cs. Цезій, що поділився, містить не лише 135Cs, але й стабільний, але поглинаючий нейтрони 133Cs (який втрачає нейтрони та утворює 134Cs, радіоактивний з періодом напіврозпаду 2 роки), а також поширений продукт поділу 137Cs, який не поглинає нейтрони, але є високорадіоактивним, що робить поводження з ним більш небезпечним та складним; з усіх цих причин трансмутаційна утилізація 135Cs була б складнішою. Паладій-107 має дуже довгий період напіврозпаду, низький вихід (хоча вихід для поділу плутонію вищий, ніж вихід для поділу урану-235) та дуже слабке випромінювання. Його початковий внесок у випромінювання ДЖПП повинен становити лише приблизно одну частину на 10 000 для поділу 235U або 2000 для 65 % 235U + 35 % 239Pu. Паладій — благородний метал, надзвичайно інертний. Йод-129 має найдовший період напіврозпаду – 15,7 мільйона років, і завдяки довшому періоду напіврозпаду, нижчій частці поділу та енергії розпаду він виробляє лише близько 1% інтенсивності радіоактивності, як 99Tc. Однак радіоактивний йод є непропорційно великою біологічною небезпекою, оскільки щитовидна залоза концентрує йод. Період напіврозпаду 129I майже в мільярд разів довший, ніж його більш небезпечний споріднений ізотоп 131I; отже, з коротшим періодом напіврозпаду та вищою енергією розпаду, 131I приблизно в мільярд разів більш радіоактивний, ніж довгоживучий 129I.
Порівняння радіоактивності ДЖПП Загалом, інші шість довгоживучих продуктів поділу (LLFP) у відпрацьованому паливі теплового реактора спочатку виділяють лише трохи більше ніж 10 % енергії за одиницю часу порівняно з Tc-99 для палива на основі поділу ²³⁵U, або близько 25 % для палива, що складається з 65 % ²³⁵U та 35 % ²³⁹Pu. Приблизно через 1000 років після використання палива радіоактивність середньоживучих продуктів поділу ¹³⁷Cs і ⁹⁰Sr знижується нижче рівня радіоактивності Tc-99 або LLFP загалом. (Актиноїди, якщо їх не вилучити, на цьому етапі випромінюватимуть більше радіоактивності, ніж будь-який із цих продуктів поділу). Приблизно через 1 млн років радіоактивність Tc-99 знижується нижче рівня Zr-93, хоча хімічна інертність останнього означає, що він, імовірно, становить меншу загрозу для довкілля. Приблизно через 3 млн років енергія, що виділяється під час розпаду Zr-93, знижується нижче рівня I-129.
Ядерна трансмутація розглядається як метод утилізації, головним чином для Tc-99 та I-129, оскільки обидва вони представляють найбільшу біологічну небезпеку та мають найбільші перерізи захоплення нейтронів, хоча трансмутація все ще повільна порівняно з поділом актиноїдів у реакторі. Трансмутація також розглядалася для Cs-135, але майже напевно не є доцільною для інших ДЖПП. Враховуючи, що стабільний цезій-133 також утворюється в результаті ядерного поділу, і як він, так і продукт його нейтронної активації – нейтронні отрути, трансмутація може вимагати ізотопів. особливо привабливий для трансмутації не лише через небажані властивості продукту, що руйнується, та відносно високий переріз поглинання нейтронів, але й тому, що швидко бета-розпадається до стабільного не має радіоактивних ізотопів з періодом напіврозпаду набагато довше року , а ціна на рутеній відносно висока, що ускладнює знищення на потенційно прибуткове джерело виробництва дорогоцінного металу з небажаної сировини.
Посилання