W powieści La Nouvelle Héloïse (Nowa Heloiza, 1761) wysunął prawo serca ponad konwenans towarzyski. Powieść ta i dwa następne dzieła cieszyły się bezprzykładnym powodzeniem i wywarły ogromny wpływ na literaturę i myśl europejską (także w Polsce w dobie pseudoklasycyzmu i preromantyzmu). Le contrat social (1762, nowe wyd. 1896 i 1903; przekłady polskie 1778, 1839; nowe wyd. 1859 i 1862, Peretiatkowicza 1918, Macieja Starzewskiego, ze wstępem i komentarzem 1927) dowodzi powstania państwa przez dobrowolną umowę społeczną i stąd suwerenności ludu. Powieść Emile (1762) miała być obrazem zgodnego z naturą, wolnego od złych wpływów wychowania i w Profession de foi du vicaire savoyard (nowe wyd. 1914) przeciwstawiała nawet państwowej religii katolickiej zasady religii przyrodzonej. Wygnany za to z Francji, w latach 1762–1765 mieszkał w Szwajcarii, gdzie napisał melodramat Pigmalion (wyd. 1770, przekład polski Tomasza Kajetana Węgierskiego, 1778, 1799, 1823) i przeciw genewskiej ortodoksji Lettres écrites de la montagne (1764), za które przepędzony przez chłopów, zbiegł do Strasburga i na zaproszenie Hume’a udał się do Anglii (1766–1767). Tu rozpoczął pisać swoje Confessions. W roku 1767 powrócił do Francji, od 1770 osiadł w Paryżu. Wykończył najpierw Confessions (druk. 1782–1788, 4 t., nowe wyd.