22 października 1961 utworzył Mizo National Front. Organizacja ta początkowo funkcjonowała jako legalna partia polityczna, jej reprezentanci stosunkowo szybko objęli trzy mandaty przysługujące Mizoramowi w ówczesnym assamskim parlamencie stanowym. Jednocześnie rekrutowała jednak ochotników, którzy stali się zalążkiem jej zbrojnego ramienia. Laldenga udał się w podróż do Pakistanu Wschodniego w 1963, nabywając tam broń. Wzywał do zjednoczenia wszystkich obszarów zamieszkałych przez etnicznych Mizo, w tym do zjednoczenia się z Mizo zamieszkującymi Mjanmę i Pakistan. Do pokrewnego pomysłu wielkiego Mizoramu powrócił zresztą już wkrótce po podpisaniu przeszło dwie dekady później porozumienia pokojowego z indyjskim rządem federalnym.
Wspomniane zbrojne ramię frontu, znane jako Mizo National Army (MNA), rozpoczęło ataki na indyjskie siły rządowe, w krótkim czasie zajmując strategiczne pozycje w Aizawl oraz Lunglei. Laldenga ogłosił niepodległość Mizoramu w marcu 1966. W odpowiedzi premier Indira Gandhi zleciła zbombardowanie Aizawl. Był to jedyny w historii przykład użycia indyjskich sił powietrznych w operacji bojowej przeciwko obywatelom indyjskim.