Po ukończeniu nauki miał zostać zatrudniony jako tłumacz w kancelarii namiestnika Kaukazu.
Podczas studiów opanował języki arabski, turecki i perski, a zasadom wersyfikacji w poezji perskiej poświęcił swoją pracę dyplomową obronioną w 1850 r. Podczas studiów poznawał dramat rosyjski, czytając sztuki i uczęszczając na spektakle w petersburskich teatrach, czytał również Szekspira, Victora Hugo i Friedricha Schillera. Wielki wpływ na niego miała twórczość Nikołaja Gogola. Z Victorem Hugo nawiązał korespondencję, podobnie jak z innym francuskim pisarzem Alexandrem Dumasem synem. W Petersburgu zaprzyjaźnił się również z rosyjskim dramaturgiem Aleksandrem Ostrowskim.
Po obronie pracy dyplomowej wrócił do Tyflisu i podjął pracę tłumacza w kancelarii namiestnika Kaukazu.
Dalsze życie mały|Nagrobek Gabriela Sundukiana na cmentarzu Chodżiwank w Tbilisi, w panteonie ormiańskich twórców W latach 1851–1853 Gabriel Sundukian pracował w Tyflisie jako tłumacz, równocześnie nieodpłatnie nauczając geometrii w szkole ormiańskiej założonej w 1824 r. przez miejscowego ormiańskiego biskupa Nersesa. W 1853 r. został jednak pozbawiony stanowiska tłumacza i skierowany do Derbentu, gdzie objął stanowisko inspektora ds. architektury i budownictwa.