Pod koniec XIX wieku biblioteka otrzymała w formie darowizny zbiory bana Nikoli Zrinskiego liczące 530 książek i 26 rękopisów oraz bibliotekę Ljudevita Gaja liczącą 16 000 woluminów i ponad 700 rękopisów.
Ustawa prasowa z 1875 roku przyznaje bibliotece prawo do obowiązkowego egzemplarza książek i innych druków, ale tylko z terenu Chorwacji i Slawonii. Kostrenčić aby wzbogacić zbiory kupował u antykwariuszy wydania książek w języku chorwackim oraz wydania w innych językach pisarzy chorwackich. Gdy zbiory się rozrosły uzyskał w 1894 roku zgodę na remont jednej z czytelni i tam umieścił w szafach posiadane rękopisy tworząc Zbirka rukopisa i starih knjiga (Dział rękopisów i starych ksiąg). Kolejny dyrektor Velimir Deželić rozbudował dział zbiorów specjalnych gromadząc licznie wydawane podczas I wojny światowej plakaty i ulotki. Zaczął również gromadzić plakaty teatralne.
W 1915 roku do budynku Biblioteki przeniesiono Metropolitanę czyli bibliotekę biskupią. W 1948 roku zbiory liczyły 145 630 woluminów.