Opublikował również kilka książek.
Działał w ugrupowaniach gaullistowskich: Unii na rzecz Nowej Republiki, Unii Demokratów na rzecz Republiki i Zgromadzeniu na rzecz Republiki. W latach 1962–2002 był członkiem Zgromadzenia Narodowego (z przerwą na lata 1972–1973, kiedy był sekretarzem stanu w rządzie Pierre’a Messmera odpowiedzialnym za terytoria zamorskie). Od 1965 do 2001 pozostawał merem Escrignelles. Od 1981 do 1983 pozostawał posłem do Parlamentu Europejskiego, gdzie zastąpił Marie-Madeleine Fourcade. Należał do Europejskich Postępowych Demokratów. W latach 1993–1997 członek Zgromadzenia Parlamentarnego Rady Europy. Był także ambasadorem Zakonu Maltańskiego w Nigrze oraz członkiem Cour de justice de la République (organu badającego prawidłowość działania ministerstw).
Życie prywatne Od 1953 żonaty z arystokratką Irène Ghica-Cantacuzène, miał pięcioro dzieci. Jego syn François-Xavier Deniau został dyplomatą i ambasadorem Francji w Serbii.
Odznaczenia i wyróżnienia Odznaczony Legią Honorową IV klasy, Krzyżem Wojennym (dwukrotnie, za lata 1939–1945 i Krzyż Zamorskich Teatrów Operacyjnych), Krzyżem Kombatanta-Ochotnika Ruchu Oporu, a także orderami zagranicznymi: Orderem Chrystusa III klasy, Krzyżem Wielkim Orderu Leopolda oraz Krzyżem Wielkim Orderu Pro Merito Melitensi.