Zarówno pierwszy bibliotekarz Biblioteki George’a Peabody’ego, John Morris, jak i Rada Biblioteczna, której przewodził George Pendleton Kennedy, wykorzystali ten czas na badanie i katalogowanie zbiorów największych bibliotek amerykańskich i europejskich. Morris stworzył listę 50 000 książek i czynnie dążył do ich uzyskania, niezależnie od trudności i kosztów. Praktyka ta okazała się wielkim sukcesem i była kontynuowana przez następcę Morrisa, Nathaniela Holmesa Morrisona. Jako asystent Morrisona, naukowiec Philip Reese Uhler rozszerzył tę praktykę o teksty naukowe, poprzez poszukiwanie porad ekspertów z kilku dziedzin naukowych. Taka forma tworzenia zbiorów stała się standardem w bibliotekach akademickich.
Kiedy biblioteka została otwarta, Peabody zadedykował jej pierwszą część, skrzydło zachodnie Instytutu Peabody’ego, obywatelom Baltimore jako wyraz wdzięczności za ich życzliwość i gościnność. Instytut został zaplanowany tak, aby być centrum kulturowym Baltimore, z planami budowy galerii sztuki, szkoły muzycznej, prowadzenia wykładów otwartych, oraz nagród wartościowych, takich jak złote medale znane jako „Nagrody Peabody’ego” dla absolwentów trzech znajdujących się w tamtym czasie szkół średnich w Baltimore, z najlepszymi wynikami w nauce.