przetrzymywano go w Santa Maria do 1829. O jego uwolnienie bezskutecznie starali się m.in. Humboldt i Bolivar. Podczas przymusowego pobytu tamże ożenił się i miał kilkoro dzieci. Miał swobodę przemieszczania się po mieście: pełnił funkcję lekarza miejscowej biedoty i garnizonu wojskowego.
Bonpland odzyskał wolność ok. 1830, a w 1831 powrócił do Argentyny, gdzie osiedlił się w San Borja, nieopodal granicy z Paragwajem. Utrzymywał się z rolnictwa i handlu yerba mate. W 1853 wrócił do Santa Ana, gdzie uprawiał drzewka pomarańczowe, które sam zaintrodukował do Argentyny. Otrzymał od rządu Corrientes majątek ziemski w podzięce za zasługi. Jedna z tamtejszych miejscowości nosi nazwę Bonpland, na jego cześć, podobnie jak inna miejscowość w prowincji Misiones. Do końca życia utrzymywał korespondencję z Humboldtem.
Zmarł w wieku 84 lat w San Borja, Santa Ana, albo w Restauración w dniu 4 lub 11 maja 1858, przed planowanym powrotem do Paryża.
Dziedzictwo Kuratorem jego kolekcji roślin zdeponowanych w Narodowym Muzeum Historii Naturalnej we Francji była Alicia Lourteig. Adolphe Brunel napisał jego biografię.